The effect of high operation temperature on the degradation of proton exchange membrane fuel cells

Trogisch, Niklas; Herrmann, Andreas; Eichel, Rüdiger-A.

doi:HT031491853

The effect of high operation temperature on the degradation of proton exchange membrane fuel cells

Trogisch, Niklas^RWTH*

2026

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Niklas Trogisch M. Sc.

ImpressumAachen : RWTH Aachen University 2026

Umfang1 Online-Ressource : Illustrationen

Dissertation, RWTH Aachen University, 2026

Veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University

Genehmigende Fakultät
Fak01

Hauptberichter/Gutachter
Eichel, Rüdiger-A. (Thesis advisor)^RWTH* ; Herrmann, Andreas (Thesis advisor)^RWTH*

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2026-05-18

Online
DOI: 10.18154/RWTH-2026-05615
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/1036623/files/1036623.pdf

Einrichtungen

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 540

Kurzfassung
Ein bedeutsamer Schritt auf dem Weg zur Kommerzialisierung von Elektrofahrzeugen, die von Brennstoffzellen angetrieben werden (FCEV), ist die Erhöhung der Betriebstemperatur von Protonenaustausch-Membran-Brennstoffzellen (PEMFC). Diese Erhöhung ermöglicht es, das Kühlsystem weniger komplex zu gestalten und somit den benötigten Bauraum im Auto signifikant zu reduzieren. Jedoch kann dadurch die Lebensdauer des Brennstoffzellenstapels negativ beeinflusst werden, da die Degradationsmechanismen bei hohen Temperaturen beschleunigt werden. Diese Arbeit untersucht den Einfluss einer erhöhten Betriebstemperatur auf die Degradation der katalysatorbeschichteten Membran (CCM) sowie den Effekt auf die Lebensdauer von PEM-Brennstoffzellen. Zunächst werden beschleunigte Stresstests (AST) durchgeführt, um die Auswirkungen der Temperatur auf die Degradation der Katalysatorschicht zu untersuchen. Die Experimente zeigen, dass die elektrochemische Oberfläche des Pt-Katalysators bei feuchten (90 °C und 90 % RH) und heißen Bedingungen (120 °C, 30 % RH) in ähnlichem Maße abnimmt. Dies deutet darauf hin, dass Pt-Katalysator-Materialien einem temporären Betrieb bei hohen Temperaturen standhalten können, wenn die relative Feuchte in der Zelle geringgehalten wird. Anschließend wird anhand eines neu entwickelten 0-D Modells, welches erstmalig die chemische Degradation der Membran an der Sulfonsäure-Gruppe und die Abhängigkeit dieses Prozesses von der relativen Feuchte beschreibt, die chemische Alterung der Membran untersucht. Im zweiten Teil der Arbeit wird ein aus Kundendaten abgeleitetes Dauerlaufprofil auf eine automobile Brennstoffzelle angewendet und die Degradation umfassend mittels lokal-aufgelöster in-situ Methoden analysiert. Lokale Stromdichte-Messungen verdeutlichen die Herausforderung, eine lokale Anoden-Flutung bei niedrigen Temperaturen und gleichzeitig eine Austrocknung im Anodenausgangsbereich bei hohen Temperaturen zu vermeiden. Abschließend wird der Effekt des Langzeitbetriebs unter hohen Temperaturen mit automobilen Kurzstapeln industriellen Maßstabs untersucht. Dazu werden zwei automobile Brennstoffzellen bei einer Betriebstemperatur von jeweils 68 °C und 105 °C betrieben. Der Versuch zeigt, dass die plötzliche Bildung eines Membran-Lochs aufgrund der verringerten mechanischen Belastbarkeit der PFSA-Membran die größte Gefahr für die Lebensdauer der Brennstoffzelle bei hohen Temperaturen darstellt.

Increasing the operating temperature of proton exchange membrane fuel cells (PEMFC) is key for the commercialization of fuel cell electric vehicles (FCEVs) because it allows to reduce the cooling system complexity and, consequently, the required installation space in the car. However, it might also lower the lifetime of the fuel cell stack due to an acceleration of its degradation mechanisms. This thesis investigates the influence of an elevated fuel cell temperature on the degradation of the catalyst coated membrane (CCM) and examines how it affects the durability of automotive PEM fuel cells under realistic working conditions. Voltage cycling accelerated stress tests (ASTs) applied to differential flow fuel cells at temperatures up to 120 °C are used to probe the effect of temperature on the degradation of the catalyst layer, showing that the loss of Pt surface area during voltage cycling up to 0.9 V is similar at wet (90 °C and 90% RH) and hot conditions (120 °C, 30% RH). This suggests that Pt catalyst materials can sustain high temperatures when being operated at dry conditions. The durability of the membrane is investigated by introducing a new 0-D model approach, which, for the first time, describes the chemical membrane degradation by hydroxyl radical attack at the sulfonic acid group and its RH dependency. In the second part, durability load cycles derived from customer drive cycles are applied to an automotive single cell and the degradation is screened by an extensive spatially resolved in-situ analysis, showing the hurdle of localized flooding as well as drying in the anode outlet region. Finally, the effect of extended operation at high temperatures, which can accumulate over the lifetime of the car, is investigated by two voltage cycling accelerated stress tests applied to automotive short stacks of industrial scale at 68 °C and 105 °C. The experiment reveals that a sudden membrane failure due to mechanical strain is the major challenge for the lifetime of a fuel cell stack at high temperatures. In conclusion, temporary high temperature operation appears as a feasible operating strategy to unlock the reduced cooling system complexity but requires a good water management to reduce localized flooding and drying as well as an increase of the mechanical membrane stability.

OpenAccess:
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