2016
Aachen, Techn. Hochsch., Diss., 2015
Veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University
Genehmigende Fakultät
Fak05
Hauptberichter/Gutachter
;
Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2015-10-29
Online
URN: urn:nbn:de:hbz:82-rwth-2015-071282
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/561906/files/561906.pdf
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/561906/files/561906.pdf?subformat=pdfa
Einrichtungen
Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
Geowissenschaften (frei) ; shale oil potential (frei) ; thermal maturity (frei) ; Lower Toarcian (frei) ; Posidonia shale (frei) ; depositional environment (frei) ; Cleveland basin (frei) ; West Netherlands basin (frei) ; German basin (frei)
Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 550
Kurzfassung
Im Rahmen dieser Dissertation wurden eine Vielzahl von Bohrkern- und Aufschlussproben aus dem Posidonienschiefer (PS) des Unteren Toarciums untersucht. Die Probenlokationen umfassen die Schwäbische- (SA) und die Fränkische Alb (FA) Südwest-Deutschlands, die Wenzen Bohrung (WEN) in der Hils Synkline Norddeutschlands, die Runswick Bay des Vereinigten Königreichs, die Loon op Zand Bohrung (LOZ-1) im West-Niederländischen Becken (WNB) sowie die Esch-sur-Alzette Bohrung in Luxembourg (LU). Zunächst wurden anhand unterschiedlicher Messungen das Shale Oil Potential und die thermische Reife der Proben bestimmt. Zur Quantifizierung des Ölgenesepotentials wurde umfangreiche Analysemethoden angewandt. Neben der elementaren Zusammensetzung der Ton- und Mergelsteine wurden Rock-Eval Pyrolyse, organisch-petrographische Untersuchungen sowie molekulare Analysen der Kohlenwasserstoffe durchgeführt. Basierend auf den organisch-geochemischen Charakteristika konnten die Posidonienschiefer der sechs Herkunftsgebiete unterschiedlichen Ablagerungsmilieus zugeordnet werden.In Südwest- und Nordwestdeutschland, ebenso wie in Luxembourg, weist der untersuchte Posidonienschiefer höhere Karbonatgehalte auf (durchschnittlich 30 %) als im Vereinigten Königreich und in den Niederlanden. Hier enthält der silikatreiche Schiefer durchschnittlich 15 % Karbonat. Die HI-Werte aller Lokationen hingegen sind mit durchschnittlich 500-700 mg HC/g TOC durchaus ähnlich und weisen auf ein typisches Typ II Kerogen mit ausgezeichnetem Ölgenesepotential hin. Der aus der Runswick Bay stammende Posidonienschiefer ist charakterisiert durch nah beieinander liegende Tmax-Werte (425-438 °C, durchschn. 433 °C) und eine schmalen Bandbreite der PI (production index) -Werte (0,10-0,19). Das Erreichen eines frühen Stadiums des Ölfensters wird zudem durch das Fluoreszenz-Verhalten von Telalginit und Lamalginit, sowie eine Vitrinitreflexion von 0,6-0,7 % untermauert. Größere Spannweiten der Tmax-Werte (421-443 °C, durchschn. 427 °C), der Vitrinitreflexion (0,4-0,8 %) und der PI-Werte (0,06-0,29) der aus der niederländischen LOZ-1 Bohrung stammenden Proben weisen auf eine variablere thermische Reife hin, von unreif hin zum Erreichen des Höhepunktes der Ölgenese, wobei hier nur einige Intervalle eine fortgeschrittene thermische Reife aufweisen. Das Vorkommen allochthoner, leichter Kohlenwasserstoffe in der LOZ-1 Bohrung wird durch unerwartet hohe PI-Werte und ein vorherrschend geringes Molekulargewicht, also vorwiegend kurzkettige n-Alkane (n-C10 bis n-C16 ) zusammen mit einer starken Abnahme der Konzentration an n-Alkanen zu den schwereren, langkettigen Bestandteilen (> n-C20) hin belegt. Im Gegensatz dazu, sind die Mergelsteine aus der Schwäbischen- und Fränkischen Alb Südwestdeutschlands eindeutig unreif, ebenso wie die aus Luxembourg stammenden Proben. Der Posidonienschiefer aus Nordwestdeutschland weist ein breites Reifespektrum, von unreif hin zu überreif, auf.Anhand verschiedener Sterane, Hopane und aromatischer Biomarker wurden die organisch-geochemischen Eigenschaften der sechs beprobten Lokationen ausführlich untersucht und miteinander verglichen.Die Resultate indizieren eine höchste thermische Reife (äquivalent zu ca. 0,7 % VR) des PS in der Runswick Bay, während die Proben aus den anderen Lokationen, mit nur geringen Abweichungen, entweder unreif sind oder aber ein frühes Stadium der Ölgenese nicht überschritten haben. Der Vergleich der Biomarkerauswertungen zu weiteren unreifen bis marginal reifen Muttergesteinen ermöglicht Rückschlüsse auf das Ablagerungsmilieu. Dementsprechend wurden auf der Basis von Biomarker-Indikatoren drei unterschiedliche Typen von Redox-Bedingungen für die sechs untersuchten Probenlokationen während der Ablagerung des PS in NW-Europa etabliert. (1) Eisen-reiche, sulfidarme Bodenwässer werden für die Proben der Runswick Bay durch niedrige Dibenzothiophen/Phenanthren- (< 0,2) und Gammacerane Index (< 0,1) Werte diskriminiert, was besonders im Falle von hohen Schwefelgehalten und dem häufigen Auftreten von winzigen Pyriten (> 95 % mit einem Durchmesser < 7µm) auch für die Proben aus der LOZ-1 Bohrung gilt, da unter diesen Umständen von einer zumindest teilweisen Bildung des Pyrits in der Wassersäule durch eine direkte Reaktion von durch bakterielle Sulfatreduktion H2S mit Eisen auszugehen ist. (2) Im Gegensatz zu eisenreichen, niedrig-sulfidischen Bedingungen herrschten durch die begrenzte Eisenverfügbarkeit in der Esch-sur-Alzette (LU) sulfidische (euxinische) Bedingungen im Bodenwasser, wahrscheinlich verbunden mit erhöhter Salinität und einem stratifiziertem Aufbau der Wassersäule. Ähnliche, allerdings etwas weniger reduzierende und sulfidische Bedingungen traten in der Fränkische Alb SW-Deutschlands und in der Hilsmulde (WEN) Norddeutschlands auf; letztere waren möglicherweise weniger salin. (3) Für den PS der Schwäbischen Alb ist eine leicht sauerstoffhaltige (dysoxische) Bodenwassersäule, assoziiert mit anoxischen Sedimenten (anoxisch/dysoxische Grenze nahe der Sediment/Wasser Grenzfläche) abzuleiten.This doctoral thesis deals with a suite of drilling cores and outcrop samples of the Lower Toarcian Posidonia Shale (PS) collected from multiple locations covering a vast area including the Swabian Alb (SA) and Franconian Alb (FA) of Southwest-Germany, Wenzen well (WEN) of Hils syncline, northern Germany, Runswick Bay of UK, Loon op Zand well (LOZ-1) of the West Netherlands Basin (WNB) and the Esch-sur-Alzette, Luxembourg (LU). Based on a series of laboratory measurements, firstly, shale oil potential was assessed including thermal maturity. In order to quantify the petroleum generation potential of the rocks a large set of experimental analyses was conducted including elemental analysis, Rock-Eval pyrolysis, organic petrographic investigations and molecular hydrocarbon analyses. Secondly, three types of depositional environments of the Posidonia Shale from these six different sampling localities were deduced mainly based on organic geochemical characteristics.The Lower Toarcian Shale is more carbonate-rich (about 30 % on average) in SW-Germany, NW-Germany and Luxembourg, and is instead more silicate-rich in UK and NL with carbonate contents of about 15% on average. However, HI values are similar, approx. 500-700 mg HC/g TOC on average at all sampling localities, exhibiting typical type II kerogen with excellent hydrocarbon generation potential. Samples from outcrops of the Lower Toarcian Shale from Runswick Bay, UK, have reached the early stage of the oil window, with quite uniform Tmax values (425-438°C, avg. 433 °C) and a narrow range of PI (production index) values (0.10-0.19), substantiated by mature fluorescing characteristics of telalginite and lamalginite and vitrinite reflectance values of 0.6-0.7%. Wider ranges of Tmax values (421-443°C, avg. 427°C), vitrinite reflectance (0.4-0.8%) and production indices (0.06-0.29) suggest more variable thermal maturation ranging from immature to almost peak oil generation at the LOZ-1 well, NL, although only some intervals indicate advanced thermal maturity there. Non-indigenous light hydrocarbons occur at the LOZ-1 well, NL, evidenced by unexpectedly high production indices and abundant low molecular weight, short-chain n-alkanes extending from n-C10 to n-C16 together with a sharp decrease of n-alkanes concentration towards the heavier, long-chain components (>n-C20). In contrast, the Lower Toarcian marlstones from the Swabian and Franconian Alb of SW-Germany are clearly immature, similar to the samples from Luxembourg. In NW-Germany, the Posidonia Shale covers a wide spectrum of maturity ranging from immature to overmature.Organic geochemical characteristics were comprehensively analyzed and compared for these six different sampling localities on a series of sterane, hopane and aromatic biomarkers. Results indicate that highest thermal maturity occurs in the PS of Runswick Bay, UK, equivalent to ca. 0.7% VRr, whereas samples from other sampling localities did not exceed the early stage of oil generation or are immature with merely slight variations. Comparable, immature to marginally mature source rocks make it possible to compare their depositional environments based on biomarker characteristics. Accordingly, three different types of redox conditions are established on the basis of biomarker indicators for these six sampling localities during deposition of the PS in NW Europe. (1) Ferruginous conditions are discriminated by low dibenzothiophene/ phenanthrene (<0.2) and gammacerane index (<0.1) values in Runswick Bay, UK, and possibly also LOZ-1, NL, especially when accompanied by high sulfur content and abundant tiny pyrites (>95% of < 7 µm in diameter) which are postulated to be partly generated within the water column due to immediate reaction of Fe2+ and H2S derived from bacterial sulfate reduction. (2) In contrast to the iron-rich, low-sulfidic conditions, sulfidic (euxinic) bottom waters possibly with enhanced water salinity and stratified water column prevailed due to restricted iron supply in the Esch-sur-Alzette of LU. Similar but slightly less reducing and less sulfidic conditions occurred in the FA of SW-Germany as well as WEN of northern Germany which was also probably less saline. (3) For the PS of SA, a more oxygenated (dysoxic) water column associated with anoxic sediments (anoxic/dysoxic boundary close to the sediment/water interface) is indicated.
OpenAccess:
PDF
PDF (PDFA)
(additional files)
Dokumenttyp
Dissertation / PhD Thesis
Format
online
Sprache
English
Externe Identnummern
HBZ: HT018821183
Interne Identnummern
RWTH-2015-07128
Datensatz-ID: 561906
Beteiligte Länder
Germany