Untersuchungen zur Entwicklung einer feldeffektbasierten Biosensoranordnung mit integriertem Referenzsystem

Simonis, Anette; Lüth, Hans

doi:HT014867061

Untersuchungen zur Entwicklung einer feldeffektbasierten Biosensoranordnung mit integriertem Referenzsystem = Investigations for the development of field-effect-based biosensors with integrated reference system

Simonis, Anette (Author)

2006

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Anette Simonis

ImpressumAachen : Publikationsserver der RWTH Aachen University 2006

UmfangVII, 154 S. : Ill., graph. Darst.

Aachen, Techn. Hochsch., Diss., 2006

Genehmigende Fakultät
Fak01

Hauptberichter/Gutachter
Lüth, Hans (Thesis advisor)

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2006-08-29

Online
URN: urn:nbn:de:hbz:82-opus-16097
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/61368/files/Simonis_Anette.pdf

Einrichtungen

Fakultät für Mathematik, Informatik und Naturwissenschaften (100000)

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
Physik (frei) ; Referenzelektrode (frei) ; Biosensor (frei) ; Siliziumtechnologie (frei) ; Miniaturisierung (frei) ; poröses Silizium (frei) ; reference electrode (frei) ; pH sensor (frei) ; silicon technology (frei) ; miniaturization (frei) ; porous silicon (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 530

Kurzfassung
Ein Ziel dieser Arbeit war die Entwicklung von miniaturisierten Referenzelektroden. Zu diesem Zweck wurden mittels unterschiedlicher Techniken wie Aufdampfen, elektrochemische Verfahren, Pulsed-Laser-Deposition und Dickschichttechnik Referenzelektroden ohne Innenelektrolyt (so genannte Quasi-Referenzelektroden) hergestellt. Die Stabilität dieser Elektroden wurde in 3 M KCl-Lösung untersucht. Die besten Ergebnisse konnten dabei mit in Dickschichttechnik hergestellten Quasi-Referenzelektroden erzielt werden, deren Potential in 1000 Stunden Schwankungen von weniger als 5 mV zeigte. Im Anschluss daran wurde auf die Dickschicht-Referenzelektroden KCl-haltiges pHEMA oder Agar als Innenelektrolyt aufgebracht. Die Agar-Membran von einigen Referenzelektroden wurde außerdem mit unterschiedlichen Schutzschichtsystemen abgedeckt, um das Austreten der Chlorid-Ionen aus der Membran zu reduzieren. Als Material für die Schutzschicht wurden Nafion, Cellulose Nitrat, PVC oder eine Doppelschicht aus PVC und Nafion bzw. PVC und Cellulose Nitrat verwendet. Das Auswaschen der Chlorid-Ionen aus dem pHEMA dauerte etwa 10-mal länger als bei der Benutzung von Agar. Durch das Auftragen von Schutzschichten auf die Agar-Membran konnte das Auswaschen der Chlorid-Ionen allerdings wesentlich verlangsamt werden. Ein zweites Thema dieser Arbeit war die Optimierung von porösen pH- und Penicillinsensoren mit einer Elektrolyt-Isolator-Silizium (EIS)-Struktur. Poröses Silizium wurde verwendet, um die bessere Haftung des Enzyms Penicillinase in den Poren des Substrats nutzen zu können. Die Isolatorschicht wurde realisiert, indem die Oberfläche von Si thermisch zu SiO2 oxidiert wurde, und Si3N4 als pH-sensitive Schicht wurde mittels LPCVD-Verfahren auf dem SiO2 abgeschieden. Im Gegensatz zu pH-Sensoren aus vorangegangenen Arbeiten, bei denen SiO2 und Si3N4 mittels PECVD-Verfahren abgeschieden worden war, zeigten die pH-Sensoren aus dieser Arbeit eine deutlich verbesserte Langzeitstabilität. Ein drittes Ziel war die Kombination der entwickelten Referenzelektrode mit dem optimierten Sensor. Zu diesem Zweck wurde ein „One-Chip“-Sensor entwickelt, der aus einem planaren pH-Sensor (hergestellt in Dünnschichttechnik) und einer Dickschicht-Referenzelektrode bestand. Der Chip mit integrierter Referenzelektrode und pH-Sensor konnte erfolgreich im statischen Messbetrieb und im Durchfluss betrieben werden.

One topic of the present work was the development of miniaturised reference electrodes. Different techniques like evaporation, electrochemical methods, pulsed laser deposition and thick-film technique were used for the fabrication of reference electrodes without inner electrolyte (so called quasi-reference electrodes). The stability of these electrodes was investigated in 3 M KCl solution. The best results were obtained with quasi-reference electrodes prepared by means of thick-film technique. The fluctuations of the potential were less than 5 mV over 1000 hours. Thick-film based reference electrodes were covered with KCl-containing pHEMA or agar as inner electrolyte. The agar membrane of some reference electrodes was additionally covered with different protective layers to reduce the leaching of chloride ions out of the membrane. As protective coatings Nafion, cellulose nitrate, PVC or a double layer with PCV and Nafion, or PVC and cellulose nitrate were used. The leaching of chloride ions out of the pHEMA took 10 times longer than it took in the case of agar. By covering the agar membrane with protective coatings the leaching of the chloride ions was significantly reduced. A second topic of the work was the optimisation of porous pH and penicillin sensors with an electrolyte-insulator-substrate (EIS)-structure. Porous silicon was used to improve the adhesion of the enzyme penicillinase in the pores of the substrate. For realising the insulating layer the surface of Si was thermal oxidised to SiO2 and Si3N4 as pH sensitive layer was deposited on top of the SiO2 by means of LPCVD. Compared with pH-sensors from previous works where SiO2 and Si3N4 were deposited by means of PECVD the pH-sensors in this work clearly showed improved long time stability. A third topic was the combination of the developed reference electrode with the optimised sensor. For this purpose, a "one chip" sensor including planar pH sensor and a thick-film reference electrode was developed. The chip with the integrated reference electrode and the pH sensor was successfully operated under static and under flow conditions.

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