Fluid dynamics of single levitated drops by fast NMR techniques

Amar, Andrea M.; Blümich, Bernhard

doi:28064

Fluid dynamics of single levitated drops by fast NMR techniques = Bestimmung der Dynamik eines einzelnen schwebenden Flüssigkeitstropfens mittels schneller NMR Techniken

Amar, Andrea M. (Author)

2006 & 2007

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Andrea M. Amar

ImpressumAachen : Shaker 2006

UmfangII, 98 S. : Ill., graph. Darst.

ISBN3-8322-5795-0, 978-3-8322-5795-8

ReiheBerichte aus der Physik

Aachen, Techn. Hochsch., Diss., 2006

Druckausgabe: 2006. - Onlineausgabe: 2007

Genehmigende Fakultät
Fak01

Hauptberichter/Gutachter
Blümich, Bernhard (Thesis advisor)

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2006-07-14

Online
URN: urn:nbn:de:hbz:82-opus-18006
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/62283/files/Amar_Andrea.pdf

Einrichtungen

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
Physik (frei) ; NMR-Bildgebung (frei) ; Magnetische Kernresonanz (frei) ; Velocity imaging (frei) ; NMR (frei) ; Fluid dynamics (frei) ; Vortices (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 530

Kurzfassung
Flüssig-flüssig Extraktions-Prozesse werden meist dann in industriellen Prozessen verwendet, wenn eine größere Menge einer Phase von gelösten Bestandteilen gereinigt werden muss. Das Konzept der Extraktion besteht darin, die Verunreinigungen in einer zweiten Phase, der sog. Träger-Phase, zu lösen. Die optimale Extraktion ist dann gegeben, wenn die Phasengrenzfläche und die Stofftransferrate maximal ausgelegt werden. Wird die Träger-Phase als ein Schwarm von dispergierten Tropfen verwendet, dann entsteht eine große Oberfläche zwischen den beiden Flüssigkeiten. Gleichzeitig verursacht der durch Auftriebskräfte bewirkte Fluss der Tropfen durch die kontinuierliche Phase interne Bewegungen aufgrund des Impulstransfers an der Tropfenoberfläche. Dieser konvektive Transport erhöht den Massentransfer und die Effizienz der Extraktion einer Säule dramatisch im Vergleich zu einer ausschließlich diffusionsgesteuerten Dynamik. Die Geschwindigkeits-Bildgebung der Magnetresonanz (NMR) kann hier quantitative Informationen über die Tropfenform sowie die Geschwindigkeiten der Strömungen in den Tropfen geben und kann sogar zwischen verschiedenen chemischen Komponenten unterscheiden, die relevant für die direkte Bestimmung des Massentransfers werden. Das Potential der NMR mit gepulsten Feld-Gradienten (PFG) für die Untersuchung von Fließprozessen wurde schon mehrfach an Systemen mit Flüssigkeitstransport in diversen Geometrien gezeigt, und ist daher eine außergewöhnlich gut einsetzbare Technik für die nicht-invasive Beobachtung der internen Dynamik eines Tropfens und dessen zeitlicher Änderung. In dieser Promotionsarbeit wurden NMR-Bildgebungsverfahren mit Verfahren der Geschwindigkeitskodierung kombiniert, um statistische und ortsaufgelöste Informationen über die Oszillation und die internen Vortex-Muster eines „levitierten” Tropfens messen zu können. Es ist eine wohl bekannte Tatsache, dass die Effizienz des Massentransfers zwischen den beiden Phasen durch den konvektiven Transport bestimmt ist, der durch Zirkulationen sowohl innerhalb als auch außerhalb des Tropfens erst ermöglicht wird. Die interne Dynamik des Tropfens kann grob in mehrere Regime aufgeteilt werden. Während kleine Tropfen sich wie eine starre Kugel verhalten, zeigen größere Tropfen eine komplexere interne Dynamik. Die Rigidität der Grenzfläche und damit das Verhalten im Inneren des Tropfens hängen dabei direkt mit der Tropfengröße, der Zusammensetzung und der Reinheit des Systems zusammen. In der vorliegenden Arbeit sind die beiden Grenzfälle untersucht worden. Zum einen wurden Tropfen aus Silikonöl (mit einer starren Grenzfläche) und mit Toluol (mit einer beweglichen Grenzfläche) verwendet. Die Tropfen wurden mit einer speziellen Pipette, aus Gründen der Wiederholbarkeit und des präzisen Dosierens, am Boden eines mit D2O gefüllten Glasrohres erzeugt. Beim Aufsteigen des Tropfens wurde dieser in der Mitte des NMR Resonators durch eine Gegenströmung der kontinuierlichen D2O Phase „festgehalten”. Die Muster der Geschwindigkeitsverteilungen konnten in dieser Anordnung untersucht werden. Dazu wurden 1D, 2D und 3D NMR-Bilder und Flussmessungen an Silikonöl-Tropfen mit einem Durchmesser von 3-4 mm und an entsprechenden Toluol-Tropfen mit einer Größe von 4-5 mm bei Feldstärken von 4,7 T und 11,7 T durchgeführt und die Geschwindigkeitsverteilungen analysiert. Bei allen Messungen, die unter definierten Reinstbedingungen durchgeführt wurden, zeigten sich Muster, die über Stunden bis hin zu Tagen stabil waren. Diese Muster sind alleine durch die inhärenten Verunreinigungen des Systems gegeben. Dies konnte besonders gut durch das Auftreten einer starren Kappe dicht bei der Vortexregion innerhalb der Toluoltropfen mit beweglicher Grenzschicht beobachtet werden. Es konnte ebenfalls gezeigt werden, dass durch eine Verunreinigung des Systems mit organischen Komponenten die Größe der starren Kappe in Abhängigkeit von der mobilen Oberfläche wächst, wie von der Theorie beschrieben. Silikonöltropfen zeigten hingegen ein ähnliches internes Zirkulationsmuster, jedoch in einem deutlich reduzierten Geschwindigkeitsbereich. Interessante Ergebnisse wurden für Geometrien erhalten, in denen entweder die Glaszelle selbst nicht perfekt symmetrisch oder aber die Ausrichtung der Zelle nicht vollständig vertikal aufgebaut war. In diesen Situationen konnte keine axiale Symmetrie mehr festgestellt werden. Mit dieser Arbeit konnte die Anwendbarkeit der PFG-NMR Techniken für die nicht invasive Untersuchung der Dynamik innerhalb eines levitierten Flüssigkeitstropfens gezeigt werden. Die Technik ist ausreichend schnell und leistungsfähig, um die dreidimensionalen Geschwindigkeitsfelder darzustellen. Diese Resultate können als Eingangsdaten für Grenzflächenmodelle herangezogen werden und erlauben einen Vergleich zu numerischen Simulationen.

Liquid-liquid extraction processes are often found in industrial applications when a bulk phase needs to be purified from dissolved components. The strategy of extraction consists of dissolving the impurities into a second, carrier phase, with optimal extraction performance being guaranteed by maximizing both contact interface area and mass transfer rate. Providing the carrier phase in the shape of a swarm of dispersed droplets serves the purpose of generating a large interface between both fluids; at the same time, the buoyancy-driven flow of the droplets within the continuous medium induces internal fluid motion driven by momentum transfer at the drop surface. This convective transport greatly enhances mass transfer and increases the efficiency of an extraction column dramatically, compared to fluid motion solely governed by diffusion. However, understanding mass transfer vitally depends on a proper description of the precise flow field inside and outside of the droplets. Nuclear magnetic resonance (NMR) velocity imaging can give quantitative information about drop shape and velocities and is able to distinguish between different chemical compounds that will become relevant for the direct investigation of mass transfer. The potential of pulsed field gradient (PFG) NMR for the investigation of flow processes has been demonstrated by application to fluid motion subject to vastly different geometries and therefore is an exceptionally suitable technique for non-invasively monitoring the drop’s internal fluid dynamics and its change with time. In this thesis, fast NMR imaging techniques are combined with velocity encoding in order to generate statistical and imaging information about the oscillation and internal vortex patterns of ‘levitated’ drops. It is a well-known fact that the efficiency of mass transfer between the two phases is determined by convective transport made possible through circulation occurring both inside and outside of the droplets. The internal dynamics of the drops can generally be divided into different regimes. While small droplets behave like rigid spheres, larger droplets feature pronounced internal dynamics. The rigidity of the interface and therefore the internal behaviour of the drops are mostly characterized by the drop size, composition and purity of the system. In the present work, the two limit cases were studied: silicone oil (rigid interface) and toluene (mobile interface) drops are generated with a special pipette (that guarantees the reproducibility of the experiment and also allows to control the drop size) at the bottom of a glass tube filled with D2O. When the drop rises to the centre of the NMR resonator, it is ‘stopped’ by the counter flow of the continuous D2O phase. Velocity patterns in this free scheme can be studied. 1D, 2D, 3D NMR images and flow measurements of 3-4 mm diameter silicone oil drops and 4-5 mm equivalent diameter toluene drops in 4.7 T and 11.7 T magnets were performed and the velocity distributions analysed. In all cases, where experiments were performed in a controlled way and under strict purity conditions, a stable pattern was revealed for times of hours and even days, these patterns being characterized by the inherent impurities of the system. The latter was particularly well observed by the occurrence of a rigid cap next to a vortex region inside toluene drops with an overall mobile interface. It could also be shown that given a sufficient concentration of organic impurities during the experiment, the size if the rigid cap will grow with respect to the mobile surface as expected from the theory. Silicone oil drops, on the other hand, revealed a similar internal circulation pattern but with a much reduced velocity range. Interesting results are obtained when the glass measurement cell is not perfectly symmetric or when its orientation is not perfectly vertical. In this situation, axially symmetric results are no longer observed. In conclusion, the feasibility of applying PFG-NMR techniques for the non-invasive investigation of internal fluid dynamics in levitated drops was demonstrated. The technique is both reasonably fast and allows the visualization of three-dimensional velocity fields for providing input data to interface models and to allow a comparison with numerical simulations.

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