Goldnanopartikel als Sensoren und Aktuatoren für photothermische Reaktionen

Bretschneider, Jan Christian; Simon, Ulrich

doi:urn:nbn:de:hbz:82-opus-31242

Goldnanopartikel als Sensoren und Aktuatoren für photothermische Reaktionen = Gold nanoparticles as sensors and actuators for photothermal reactions

Bretschneider, Jan Christian (Author)

2010

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Jan Christian Bretschneider

ImpressumAachen : Publikationsserver der RWTH Aachen University 2010

UmfangXI, 105 S. : Ill., graph. Dars.

Aachen, Techn. Hochsch., Diss., 2009

Genehmigende Fakultät
Fak04

Hauptberichter/Gutachter
Simon, Ulrich (Thesis advisor)

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2009-10-23

Online
URN: urn:nbn:de:hbz:82-opus-31242
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/63377/files/Bretschneider_Jan.pdf

Einrichtungen

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
Nanotechnologie (Genormte SW) ; Biomolekül (Genormte SW) ; Chemie (frei) ; Photothermie (frei) ; Goldnanopartikel (frei) ; nanotechnology (frei) ; biomolecule (frei) ; photothermal (frei) ; gold nanoparticle (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 540

Kurzfassung
Nanopartikel haben Abmessungen, die denen von Biomolekülen entsprechen. Sie sind durch chemische Synthese in ihren Eigenschaften genau einstellbar und eignen sich gut als Sensoren und Aktuatoren für biomolekulare Prozesse. Durch Anbindung von Nanopartikeln lassen sich Biomoleküle gezielt markieren, Signale von ihnen abgreifen und wieder auf sie übertragen. Goldnanopartikel einer Größe von zwei bis etwa 100nm zeichnen sich durch eine intensive Lichtabsorption aus, die auf der Anregung von Leitungsbandelektronenoszillation, der sogenannten Plasmonenresonanz, beruht. Die Resonanzwellenlänge des Plasmons ist unter anderem abhängig von der direkten Umgebung des Nanopartikels, so dass Veränderungen der Nanopartikelumgebung spektroskopisch erfasst werden können. In dieser Arbeit werden Biomolekül-Goldnanopartikel-Hybridmaterialien vorgestellt, mit denen es möglich war, die Plasmonenresonanz nicht nur als Sensor, sondern auch als Aktuator für biomolekulare Reaktionen auf der Oberfläche der Nanopartikel zu nutzen. Dazu wurden Biomolekül-Nanopartikel-Suspensionen mit Dauerstrichlaserlicht bestrahlt und gleichzeitig UV/Vis-spektroskopisch vermessen. Zuerst wurden mit Doppelstrang-DNA funktionalisierte Goldnanopartikel auf ihre Eignung zum Nachweis der photothermisch induzierten DNA-Dissoziation hin untersucht. Die Temperaturabhängigkeit ihrer optischen Eigenschaften wurde jedoch als zu gering eingeschätzt, um einen zweifelsfreien Nachweis zu ermöglich. Daraufhin wurden Doppelstrang-DNA-Goldnanopartikelnetzwerke untersucht. Diese zeigten bei Temperaturerhöhung um wenige °C eine Änderung der spektralen Lage des Absorbanzmaximums um mehrere nm. Hier konnte durch Laserbestrahlung die Dissoziation der Doppelstrang-DNA ausgelöst werden, ohne dass dabei die DNA-Moleküle merklich zerstört wurden. Dies konnte in situ UV/Vis-spektroskopisch nachgewiesen, und darüber hinaus damit der in den Goldnanopartikelnetzwerken photothermisch erzeugte Temperaturhub über Schmelzpunktbestimmungsexperimente quantifiziert werden. Dabei wurden außerdem Hinweise darauf gefunden, dass der photothermisch induzierte Temperaturhub abhängig von der Netzwerkgröße war. Anhand von mit Meerrettichperoxidase funktionalisierten Goldnanopartikeln konnte zum ersten Mal eine enzymatisch katalysierte Oxidationsreaktion photothermisch manipuliert werden, was durch spektroskopische Untersuchungen in situ nachgewiesen werden konnte. Durch den Vergleich der enzymatischen Aktivität der Enzym-Goldnanopartikelsuspensionen ohne und unter Laserlichtbestrahlung konnte auch hier der photothermisch erzielte Temperaturhub ermittelt werden.

The spatial dimensions of nanoparticles resemble those of biomolecules. The properties of nanoparticles can be adjusted by chemical synthesis and the particles are good sensors and actuators of biomolecular processes. By attaching biomlecules to nanoparticles they can be marked selectively, signals can be tapped from and transmitted to them. Gold nanoparticles with a diameter of two up to circa 100 nm are characterised by their intensive light absorption which is caused by excitation of collective oscillations of valence band electrons, the so called plasmon resonance. The plasmon resonance wavelength is, amongst others, a function of the direct particle environment such that changes therein can be monitored spectroscopically. In this thesis, biomolecule gold nanoparticle hybrid materials are shown to not only be a sensor but also an actuator of biomolecular processes on the nanoparticle surface. Therefore, biomolecule nanoparticle suspensions were irradiated by continuous laser light and simultaneously monitored by UV/Vis spectroscopy. First, DNA double strand functionalized gold nanoparticles were investigated. The aim was to induce DNA dissociation by photothermally heating the particles but the temperature dependence of the optical properties of the applied aggregates was considered to low to give unambiguous results. Then, DNA double strand gold nanoparticle networks were analyzed. They exhibited a spectral blueshift of the plasmon resonance wavelength by several nm when heated a few °C. Here, DNA dissociation could be triggered photothermally without markedly damaging the DNA molecules. Using in situ UV/Vis spectroscopy this could be monitored and it was possible to quantify the photothermal temperature increase in DNA melting experiments. Also, first evidence was found that the photothermal temperature increase was a function of the goldnanoparticle network size. Further, using horse radish peroxidase functionalized gold nanoparticles an enzymatic oxidation reaction was successfully manipulated for the first time. Again, this was monitored using in situ UV/Vis spectroscopy and by comparing the activity of non-irradiated and irradiated enzyme nanoparticle suspensions the photothermal temperature increases was determined.

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