2016
Dissertation, Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen, 2016
Veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University
Genehmigende Fakultät
Fak04
Hauptberichter/Gutachter
;
Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2016-05-24
Online
URN: urn:nbn:de:hbz:82-rwth-2016-059741
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/661803/files/661803.pdf
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/661803/files/661803.pdf?subformat=pdfa
Einrichtungen
Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
water electrolysis (frei) ; anion exchange membrane (frei)
Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 620
Kurzfassung
Durch den Einsatz von Anionenaustauschmembranen in Polymerelektrolytmembran- Wasserelektrolyseuren sollen die Vorteile der alkalischen- und der Polymerelektrolyt- membran-Wasserelektrolyse kombiniert und gleichzeitig deren Nachteile eliminiert werden.In der Anionenaustauschmembran-Wasserelektrolyse verwendete Ionomere tragen in den polymeren Seitenketten in der Regel quatäre Amine. Entsprechende Ionomere erreichen im Wasserelektrolysebetrieb zwar ausreichend hohe ionische Leitfähigkeiten. Die an der Kathode gebildeten Hydroxidanionen zerstören jedoch die funktionellen Gruppen der Ionomere. In der Folge sinkt die ionische Leitfähigkeit und somit die Wasserstoffproduktionsrate des Elektrolyseurs. Gegenstand dieser Arbeit ist ein Materialscreening von kommerziellen und präkom- merziellen Anionenaustauschmembranen, Ionomerlösungen und Elektrokatalysatoren. Die am besten geeigneten Materialien werden für die Entwicklung von Membran- Elektroden-Einheiten ausgewählt und im Elektrolysebetrieb charakterisiert. Durch eine gezielte Auswahl der Anionenaustauschmembranen und Ionomerlösungen sowie durch eine Optimierung der Betriebsparameter soll der Abbau der funktionellen Gruppen der Ionomere im Betrieb reduziert werden. Im Einsatz in der Anionenaustauschmembran- Wasserelektrolyse sollen die entwickelten Membran-Elektroden-Einheiten eine möglichst hohe Stromdichte aufweisen. Zudem sollen in den Elektrodenschichten ausschließlich edelmetallfreie Katalysatoren eingesetzt werden. Auf Basis aktuell am Markt verfügbarer Anionenaustauschmembranen, Elektrokatalysa- toren und Ionomerlösungen lassen sich Membran-Elektroden-Einheiten herstellen, die im Elektrolysebetrieb maximal eine Stromdichte von 1,4 A/cm2 bei 2,1 V und 50 °C erreichen. Die im Rahmen dieser Arbeit entwickelten Membran-Elektroden-Einheiten enthielten ausschließlich nickelbasierte Elektrokatalysatoren und erreichten eine Betriebsdauer von 300 h mit einer Alterungsrate von 0,7 mV/h. Durch die Kontrolle der Ionenaustausch- kapazität, konnte gezeigt werden, dass vor allem das in den Elektrodenschichten verwendete Ionomer für diese stark begrenzte Lebensdauer verantwortlich ist.The use of an anion exchange membrane as an electrolyte allows to combine the benefits of the alkaline- and the polymer electrolyte membrane water electrolysis and simultaneously eliminates their limitations. The ionomers used in this so called anion exchange membrane water electrolysis usually contain quaternary amines as functional groups. These kind of ionomers provide a sufficiently high ionic conductivity for the elctrolysis operation. Hydroxide anions that are formed at the cathode however destroy those functional groups causing a subsequent loss in ionic conductivity and thus reduce the hydrogen production rate of the electrolyser. The aim of this work is a material screening of commercial and pre-commercial anion exchange membranes, ionomers and electro catalysts. The most suitable materials are chosen for the development of membrane electrode assemblies and characterised during water electrolysis operation. By selecting the membranes and ionomers and by optimizing the operational parameters, the chemical degradation of the functional groups of the ionomers is to be reduced. During water electrolysis operation, the membrane electrode assemblies should show the highest possible current densities. Furthermore, the electrode layers are designed without the use of precious metal catalysts. Based on anion exchange membranes, ionomers and electro catalysts that are available on the market to date, it is possible to build membrane electrode assemblies that reach a current density of 1.4 A/cm2 at 2.1 V and 50 °C during electrolysis operation. The membrane electrode assemblies developed in this study only contained nickel-based electro catalysts and reached an operational lifetime of 300 h at a performance degradation of 0.7 mV/h. By observing the ion-exchange-capacity, it was demonstrated that particularly the ionomer used in the electrode layer is responsible for this severely limited lifetime.
OpenAccess: PDF
PDF (PDFA)
(additional files)
Dokumenttyp
Dissertation / PhD Thesis
Format
online
Sprache
German
Externe Identnummern
HBZ: HT019078094
Interne Identnummern
RWTH-2016-05974
Datensatz-ID: 661803
Beteiligte Länder
Germany
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