The relation between defect interactions, local structure and oxygen ion conductivity in the bulk of doped ceria

Köttgen, Julius Rütger; Schmidt, Peter C.; Englert, Ullrich; Martin, Manfred

doi:10.18154/RWTH-2017-01919

The relation between defect interactions, local structure and oxygen ion conductivity in the bulk of doped ceria = Zusammenhang zwischen Defekt-Wechselwirkungen, Lokaler Struktur und Sauerstoffionenleitung in der Bulk Domäne von Dotiertem Ceroxid

Köttgen, Julius Rütger^RWTH*

2017

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Julius Rütger Köttgen M.Sc. geb. Berghoff

ImpressumAachen 2017

Umfang1 Online-Ressource (vii, 270 Seiten) : Illustrationen, Diagramme

Dissertation, RWTH Aachen University, 2017

Veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University

Genehmigende Fakultät
Fak01

Hauptberichter/Gutachter
Martin, Manfred (Thesis advisor)^RWTH* ; Schmidt, Peter C. (Thesis advisor) ; Englert, Ullrich (Thesis advisor)^RWTH*

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2017-02-07

Online
URN: urn:nbn:de:hbz:82-rwth-2017-019198
DOI: 10.18154/RWTH-2017-01919
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/684347/files/684347.pdf
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/684347/files/684347.pdf?subformat=pdfa

Einrichtungen

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
ionic conductivity (frei) ; diffusion (frei) ; phonons (frei) ; migration energy (frei) ; oxides (frei) ; dopants (frei) ; energy research (frei) ; impedance (frei) ; impurities (frei) ; solid-state chemistry (frei) ; vacancies (frei) ; density functional theory (frei) ; Monte Carlo (frei) ; polycrystalline materials (frei) ; single crystal materials (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 540

Kurzfassung
Im Rahmen der Entwicklung von Festoxidbrennstoffzellen (SOFC) und der Hochtemperaturelektrolyse werden Elektrolyte mit einer hohen Sauerstoffionenleitfähigkeit und geringen elektronischen Leitfähigkeit benötigt. Potenzielle Kandidaten sind fluoritstrukturierte Oxide wie dotierte Zirkoniumoxide (ZrO2) und dotierte Ceroxide (CeO2), wobei Letztere eine Verringerung der Betriebstemperatur von 900 °C auf 600 °C ermöglichen und im Mittelpunkt dieser Arbeit stehen. Das zentrale Ziel der Arbeit ist es, den Zusammenhang zwischen Defektwechselwirkungen und der lokalen Struktur (mikroskopische Ebene) sowie der makroskopischen Sauerstoffionenleitung in der bulk Domäne von fluoritstrukturierten Oxiden im Detail zu verstehen. Durch Kombination von ab initio Dichtefunktionaltheorie-Methoden mit Kinetic Monte Carlo-Simulationen wird sowohl die lokale Struktur als auch die Sauerstoffionenleitfähigkeit in Abhängigkeit von der Dotierungskonzentration vorhergesagt. Diese Ergebnisse werden durch begleitende Experimente überprüft. Auf diese Weise wird ein tieferes Verständnis für zugrunde liegende Mechanismen gewonnen, um bessere Vorhersagen über Materialeigenschaften treffen zu können. Diese Arbeit leistet damit einen Beitrag zur Erforschung einer nachhaltigen und effizienten Energiespeicherung.

For the development of solid oxide fuel cells (SOFC) and high-temperature electrolysis an electrolyte, which has a high oxygen ion conductivity and a low electronic conductivity, is required. Potential candidates are fluorite-structured oxides such as doped zirconia (ZrO2) and doped ceria (CeO2). The latter allows a reduction in the operating temperature from 900 °C to 600 °C, and is, therefore, the main focus of this thesis. The central aim of this thesis is the detailed understanding of the relationship between defect interactions, the local structure (microscopic level) and the macroscopic oxygen ion conductivity in the bulk of fluorite-structured oxides. By combining ab initio density functional theory with Kinetic Monte Carlo simulations, both the local structure and the oxygen ion conductivity are predicted as a function of the doping concentration. These results are verified by accompanying experiments. In this way, a deeper understanding of the underlying mechanism is obtained in order to make better predictions about material properties. Therefore, this work provides a contribution to the study of sustainable and efficient energy storages.

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