Metal-organic vapor phase epitaxy and characterization of phase-change alloys in the Ge-Sb-Te material system

Ratajczak, Albert; Morgenstern, Markus; Grützmacher, Detlev; Wuttig, Matthias

doi:HT020526450

Metal-organic vapor phase epitaxy and characterization of phase-change alloys in the Ge-Sb-Te material system = Metallorganische Gasphasenepitaxie und Charakterisierung von Phasenwechsellegierungen im Ge-Sb-Te Materialsystem

Ratajczak, Albert^RWTH*

2020

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Albert Ratajczak, M.Sc.Eng.

ImpressumAachen 2020

Umfang1 Online-Ressource (xix, 127, C Seiten) : Illustrationen, Diagramme

Dissertation, RWTH Aachen University, 2020

Veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University

Genehmigende Fakultät
Fak01

Hauptberichter/Gutachter
Grützmacher, Detlev (Thesis advisor)^RWTH* ; Morgenstern, Markus (Thesis advisor)^RWTH* ; Wuttig, Matthias (Thesis advisor)^RWTH*

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2020-05-25

Online
DOI: 10.18154/RWTH-2020-06393
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/792806/files/792806.pdf

Einrichtungen

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
GST (frei) ; MOVPE (frei) ; PCM (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 530

Kurzfassung
Diese Arbeit befasst sich mit der metallorganischen Dampfphasenepitaxie (MOVPE) von Phasenwechselmaterialien (PCMs) des Ge-Sb-Te (GST) Materialsystems und deren strukturelle, kompositionelle und elektrische Charakterisierung mit hochmodernen experimentellen Methoden. Die Materialien gelten als vielversprechende Kandidaten für die nächste Generation von Phasenwechsel- Direktzugriffsspeichern (PRAM). In ihrer stabilen hexagonalen Phase weisen GST-Legierungen eine Reihe von strukturellen Ähnlichkeiten mit dem sogenannten Grenzflächen-Phasenwechselspeichern (iPCM) - GeTe/Sb2Te3-Übergitter auf, das sich durch eine einzigartige feldinduzierte Schaltung auszeichnet. Daher wird angenommen, dass auch GST-Legierungen diese einzigartigen Schalteigenschaften aufweisen könnten. Die optimierten Abscheidungsbedingungen für Schichten aus hexagonalem Ge1Sb2Te4 auf Si(111)-Substrat sind wohlbekannt. Das Wachstum verläuft im kinetisch kontrollierten System. Die Zusammensetzung des Materials weist eine Empfindlichkeit gegenüber der Wachstumstemperatur auf. Der Wert des Gesamtgasstroms (TGF) im Reaktor während der Epitaxie beeinflusst die Morphologie und Kristallinität der abgeschiedenen Schicht. Die Unterdrückung einer Rotationsdomäne wird bei einer Erhöhung des TGF-Wertes im Reaktor während der Deposition beobachtet. Ein numerisches Modell wird entwickelt und verwendet, um den beobachteten Effekt zu erklären. Das Wachstum der Materialien wurde auch in Richtung der Abscheidung von iPCM-Übergittern durch das MOVPE-Verfahren untersucht. Hierfür wurden Sb2Te3-Schichten auf dem Si(111)-Substrat abgeschieden. Das Partialdruckverhältnis der VI/V-Vorläufer von 6 erweist sich als optimal für die Epitaxie von Sb2Te3-Schichten. Andere Wachstumsparameter unterscheiden sich nicht von denen, die für die Abscheidung von Ge1Sb2Te4 verwendet werden. Die Unterdrückung der rotationssymmetrischen Doppeldomäne wird auch in den Sb2Te3-Proben unterdrückt. Experimente zur Deposition von GeTe zeigen die Präferenz des Materials in Hinblick auf das Wachstum dreidimensionaler Inseln. Darüber hinaus erfordert das Wachstum von GeTe-Kristallen einen Überdruck des Te-Prekursors im Vergleich zum Ge-Prekursors. Ein niedriges VI/IV-Verhältnis führt zur Abscheidung der Te-dotierten Ge-Schicht, die mit einem durchschnittlichen RMS-Wert unter 4 nm gekennzeichnet ist. Die gewachsene Ge-Schicht ist völlig relaxiert und beinhaltet einen Te-Anteil von 3-8‰. Das MOVPE-Wachstum von GeTe-Schichten stellt sich weiterhin als schwierig dar. Die zusammengestellten Ergebnisse geben wesentliche Informationen über die MOVPE-Wachstumskinetik der Legierungen aus dem GST-Material-System. Das gewonnene Wissen ist relevant für die zukünftige Entwicklung von PRAMs und das Verständnis der Physik der Schaltvorgänge der iPCMs. Optimierte Wachstumsbedingungen bilden eine solide Grundlage für die weitere Forschung in diesem Gebiet.

This thesis focuses on the metal-organic vapor phase epitaxy (MOVPE) of phase-change materials (PCMs) based on the Ge-Sb-Te (GST) material system, and their structural, compositional, and electrical characterization with advanced experimental methods. The materials are considered as promising candidates for the next generation of phase-change random-access memory (PRAM). In their stable hexagonal phase, GST alloys exhibit a number of structural similarities to so-called interfacial phase-change memory (iPCM) - GeTe/Sb2Te3 superlattice characterized by unique field-induced switching. Therefore, it is believed that also GST alloys could possess such unique switching properties. The optimized deposition conditions for layers of hexagonal Ge1Sb2Te4 on Si(111) substrate are established. The growth proceeds in the kinetic-controlled regime. The composition of the material exhibits sensitivity to the growth temperature. The value of the total gas flow (TGF) in the reactor during epitaxy strongly affects the deposited layer morphology and crystallinity. Suppression of one rotational twin domain is observed with an increase of the TGF value in the reactor during deposition. A numerical model is proposed and employed to explain the observed effect. The growth of the materials was also explored with respect to the deposition of iPCM superlattices via MOVPE. Sb2Te3 layers on the Si(111) substrate were deposited. The VI/V precursors partial pressure ratio of 6 is found to be optimal for the epitaxy of Sb2Te3 layers. Other growth parameters do not differ from those applied for the deposition of Ge1Sb2Te4. The suppression of rotational twin domain is observed in the Sb2Te3 samples too. Experiments on the deposition of GeTe reveal the preference of the material towards three-dimensional islands growth. Moreover, the growth of GeTe crystals requires an overpressure of the Te precursor compared to the Ge precursor. Low VI/IV ratio leads to deposition of a Te-doped Ge layer with a root mean square (RMS) roughness below 4 nm. The grown Ge layer is fully relaxed, with an incorporation of Te in the material at the level of 3-8‰. MOVPE of GeTe layers, however, remains a challenge. The experimental results of this thesis give essential information on the MOVPE growth kinetics of the alloys from the GST material system. The findings are relevant for the future developments of PRAMs and understanding of the physics behind the iPCM switching. The optimized growth conditions set a solid base for further research in the field.

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