High-throughput all-electron density functional theory simulations for a data-driven chemical interpretation of X-ray photoelectron spectra

Bröder, Jens; Mazzarello, Riccardo; Linsmeier, Christian; Blügel, Stefan

doi:40294

High-throughput all-electron density functional theory simulations for a data-driven chemical interpretation of X-ray photoelectron spectra = Hochdurchsatz-Alle-Elektronen-Dichtefunktionaltheoriesimulationen für eine datenbasierte chemische Interpretation von Röntgenphotoelektronenspektren

Bröder, Jens^RWTH*

2021

VerantwortlichkeitsangabeJens Bröder

ImpressumJülich : Forschungszentrum Jülich GmbH, Zentralbibliothek, Verlag 2021

Umfang1 Online-Ressource (viii, 169, XL Seiten) : Illustrationen, Diagramme

ReiheSchriften des Forschungszentrums Jülich. Reihe Schlüsseltechnologien/ key technologies ; 229

Dissertation, RWTH Aachen University, 2020

Druckausgabe: 2021. - Onlineausgabe: 2021. - Auch veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University

Genehmigende Fakultät
Fak01

Hauptberichter/Gutachter
Blügel, Stefan (Thesis advisor)^RWTH* ; Mazzarello, Riccardo (Thesis advisor) ; Linsmeier, Christian (Thesis advisor)

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2020-08-12

Online
DOI: 10.18154/RWTH-2021-03326
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/816617/files/816617.pdf

Einrichtungen

Projekte

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
DFT (frei) ; ESCA (frei) ; X-ray photoelectron spectroscopy (frei) ; XPS (frei) ; chemical shifts (frei) ; high-throuput computing (frei) ; physics (frei) ; simulations (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 530

Kurzfassung
Viele Hochtechnologien, wie die Kernfusion sind stark auf maßgeschneiderte hochspezialisierte Materialien angewiesen. Die Ermöglichung von computergestüzter Materialentwicklung ist somit ein lohnenswertes Ziel der Menschheit, um aus dem riesigen Heuhaufen des Materialphasenraumes High-tech Materialien mit gewollten Eigenschaften zu designen. Für reine Materialien auf kleinen Lägenskalen sind etablierte ab initio Methoden, welche auf der Theorie der Quantenmechanik basieren, wie die Dichtefunktionaltheorie (DFT) der Stand der Technik, um Materialeigenschaften mit Hilfe des Computers zu bestimmen, bevor diese Materialien im Labor langsam und kostenintensiv überprüft werden. Für computergestützte Materialentwicklung müssen Prozesse zur Berechnung von physikalischen Eigenschaften robust und automatisiert werden, um Berechnungen an größeren Mengen von Kristallstrukturkonfigurationen durchführen zu können. Die Automatisierung wird durch den Einsatz hochentwickelter Frameworks erreicht, welche die Herkunft von Daten und Berechnungen verfolgen und verwalten. Durch sogenannte Workflows, welche Protokolle zur physikalischen Eigenschaftsberechnung darstellen, wird ein hohes Maß an Automatisierung erreicht und Expertenwissen kann in diesen konserviert und von anderen wiederverwendet werden. In dieser Arbeit wurde das Open-Source DFT-Programm FLEUR für die anstehenden Aufgaben ausgewählt, welches alle Elektronen mithilfe der leistungsfähigen, hochpräzisen Linearized Augmentierte Plane Wave (FLAPW) behandelt. Der FLEUR-Program wird an das Open-Source Automated Interactive Infrastructure und Datenbank für Computational Science (AiiDA) Framework angebunden, um eine hohe Automatisierung mit FLEUR erreichen zu können. AiiDA ist ein Python-Framework, das Millionen an Hochdurchsatzsimulationen und ihre Daten in einer Datenbank nachverfolgen und verwalten kann. Fundamentale und fortgeschrittene Workflows wurden in einem Open-Source Python-Paket (AiiDA-FLEUR) implementiert, um insbesondere Eigenschaften für die chemische Analyse von Röntgenphotoemissionsspektren zu berechnen. Diese Workflows wurden auf eine Vielzahl von Materialien angewendet, insbesondere auf die meisten bekannten, metallischen, binären Verbindungen. Die genaue Phasenzusammensetzung und andere Eigenschaften eines oberflächennahen Materials können durch die sorgfältige chemische Analyse von hochauflösenden Röntgenphotoemissionsspektren verstanden werden. In dieser Arbeit wird der Spektrenauswertungsprozess basierend auf ab initio Ergebnissen durch die Entwicklung einer Anpassungsmethode für vorerst einfache, Mehrphasenspektren verbessert. Dieses XPS-Auswertungsverfahren mit ab initio Daten wurde erfolgreich auf Spektren von Materialien angewendet, die für die Wandkomponenten eines Kernfusionsreaktors relevant sind, insbesondere für die Berylliumverbindungen (Be-Ti, Be-W, Be-Ta). Weitere Ansätze zur Berechnung der Spektren-Eigenschaften wie chemische Verschiebungen und Bindungsenergien wurden untersucht und mit der experimentellen Literatur, insbesondere der NIST Datenbank für Röntgen-Photoelektronenspektroskopie verglichen.

Enabling computer-driven materials design to find and create materials with advanced properties from the enormous haystack of material phase space is a worthy goal for humanity. Most high-technologies, for example in the energy or health sector, strongly depend on advanced tailored materials. Since conventional research and screening of materials is rather slow and expensive, being able to determine material properties on the computer poses a paradigm shift. For the calculation of properties for pure materials on the nano scale ab initio methods based on the theory of quantum mechanics are well established. Density Functional Theory (DFT) is such a widely applied method from first principles with high predictive power. To screen through larger sets of atomic configurations physical property calculation processes need to be robust and automated. Automation is achieved through the deployment of advanced frameworks which manage many workflows while tracking the provenance of data and calculations. Through workflows, which are essential property calculator procedures, a high-level automation environment is achievable and accumulated knowledge can be reused by others. Workflows can be complex and include multiple programs solving problems over several physical length scales. In this work, the open source all-electron DFT program FLEUR implementing the highly accurate Full-potential Linearized Augmented Plane Wave (FLAPW) method is connected and deployed through the open source Automated Interactive Infrastructure and Database for Computational Science (AiiDA) framework to achieve automation. AiiDA is a Python framework which is capable of provenance tracking millions of high-throughput simulations and their data. Basic and advanced workflows are implemented in an open source Python package AiiDA-FLEUR, especially to calculate properties for the chemical analysis of X-ray photoemission spectra. These workflows are applied on a wide range of materials, in particular on most known metallic binary compounds. The chemical-phase composition and other material properties of a surface region can be understood through the careful chemical analysis of high-resolution X-ray photoemission spectra. The spectra evaluation process is improved through the development of a fitting method driven by data from ab initio simulations. For complex multi-phase spectra this proposed evaluation process is expected to have advantages over the widely applied conventional methods. The spectra evaluation process is successfully deployed on well-behaved spectra of materials relevant for the inner wall (blanket and divertor) plasma-facing components of a nuclear fusion reactor. In particular, the binary beryllium systems Be-Ti, Be-W and Be-Ta are investigated. Furthermore, different approaches to calculate spectral properties like chemical shifts and binding energies are studied and benchmarked against the experimental literature and data from the NIST X-ray photoelectron spectroscopy database.

OpenAccess:
PDF
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