Investigation of the physical and electrochemical properties of ionic liquid suitable for a future use as fuel cell electrolyte for operation &gt; 100 °C

Hou, Hui; Herrmann, Andreas; Korte, Carsten

doi:10.18154/RWTH-2022-03853

Investigation of the physical and electrochemical properties of ionic liquid suitable for a future use as fuel cell electrolyte for operation > 100 °C = Untersuchung der physikalischen und elektrochemischen Eigenschaften ionischer Flüssigkeiten für eine zukünftige Anwendung als Elektrolyt in Brennstoffzellen für den Betrieb > 100 °C

Hou, Hui^RWTH*

2022

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Hui Hou, M.Sc.

ImpressumAachen : RWTH Aachen University 2022

Umfang1 Online-Ressource : Illustrationen

Dissertation, RWTH Aachen University, 2022

Veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University

Genehmigende Fakultät
Fak01

Hauptberichter/Gutachter
Korte, Carsten (Thesis advisor)^RWTH* ; Herrmann, Andreas (Thesis advisor)^RWTH*

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2022-04-04

Online
DOI: 10.18154/RWTH-2022-03853
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/844364/files/844364.pdf

Einrichtungen

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
fuel cell (frei) ; ionic liquid (frei) ; oxygen reduction reaction (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 540

Kurzfassung
Diese Arbeit beschäftigt sich von protischen ionischen Flüssigkeiten (PILs) als vielversprechende zukünftige Elektrolyte für die mittleren Temperatur Brennstoffzellen (IT-PEFC) im Temperaturbereich von 100 °C bis 120 °C. N, N-diethyl-N-methyl-3-sulfopropan-1-ammonium Hydrogensulfat [DEMSPA][HSA] und Triflat [DEMSPA][TfO], N, N-diethyl-3-sulfopropan-1-ammonium Hydrogensulfat [DESPA][HSA] und Triflat [DESPA][TfO] werden in dieser Arbeit untersucht, insbesondere ihrer spezifischen Leitfähigkeit, thermischen Stabilität, Viskosität und elektrochemischen Eigenschaften. Die [TfO]-basierten PILs bieten die beste Kombination aus ausgezeichneter ORR Kinetik und schnellem Sauerstofftransport. Dies gilt insbesondere für [DESPA][TfO]. Es zeigt eine überlegene elektrochemische Leistung, insbesondere bei höheren Überspannung. Diese Eigenschaften machen [DESPA][TfO] einen vielversprechenden Kandidaten für die IT-PEFC Anwendungen. Daher wird eine eingehende Untersuchung für [DESPA][TfO] durchgeführt. Aufgrund der Wasserproduktion während des Brennstoffzellenbetriebs und der Möglichkeiten des Säure- oder Baseverlusts, werden das Phasenübergangsverhalten, die thermische Stabilität, die Ionenleitfähigkeit und die elektrochemischen Eigenschaften bei nichtstöchiometrischem [DESPA][TfO] bewertet. Überschüssige Säure verbessert die Ionenleitfähigkeit und ermöglicht eine größeren ORR Stromdichte bei hohen Überpotentialen. Die Verwendung von Polybenzimidazol (PBI) als Wirtspolymer und [DESPA][TfO] als Elektrolyt in der IT-PEFC wird untersucht. Die PIL wird in der PBI Membran immobilisiert. Die maximale PIL-Beladung wird untersucht, um eine homogene Membran mit ausreichender thermischer, mechanischer Stabilitäten und Ionenleitfähigkeiten zu erreichen. Experimente zeigen, dass die höchste Leitfähigkeit von 2 mScm-1 für PBI-PIL Membran mit stöchiometrischem [DESPA][TfO] und von 16 mScm-1 für Membran mit überschüssigen Säure bei 120 °C und 40% relativer Luftfeuchtigkeit erreicht wird.

This thesis is focused on the investigation and the identification of suitable non-aqueous electrolyte applied in the intermediate temperature polymer electrolyte fuel cells (IT-PEFCs). Herein, we show that protic ionic liquids (PILs) are the promising candidates for fuel cells operation in the temperature range of 100 °C to 120 °C. N,N-diethyl-N-methyl-3-sulfopropane-1-ammonium hydrogen sulfate [DEMSPA][HSA] and triflate [DEMSPA][TfO], N,N-diethyl-3-sulfopropane-1-ammonium hydrogen sulfate [DESPA][HSA] and triflate [DESPA][TfO] are investigated in this work. The physico-chemical properties relevant for IT-PEFC operations are systematically evaluated, including specific conductivity, thermal stability, viscosity, oxygen permeability and electrochemical properties. The triflate-based PILs provide the best combination of the fast oxygen reduction reaction (ORR) kinetics and fast oxygen transport. This applies in particular to [DESPA][TfO]. The physical-, electrochemical properties of non-stoichiometric [DESPA][TfO] are investigated. A series PIL blends are prepared, varying from an excess of the proton acceptor (N,N-diethyl-3-aminopropane-1-sulfonic acid) to an excess of the proton donor (triflic acid). The results show that an excess of the (free) acid is beneficial for the conductivity, oxygen reduction reaction (ORR) kinetics and the oxygen transmission coefficient. Blend membranes are prepared from polybenzimidazole (PBI) as a host polymer and stoichiometric and non-stoichiometric [DESPA][TfO] as the electrolyte. The PIL is immobilized in the PBI membrane by solution casting. The maximum PIL loading amount is determined based on the premise that the obtained blend membrane has a sufficient homogeneity, adequate thermal and mechanical stability and ionic conductivity. The blend membranes exhibit promising properties regarding an improved thermal stability and proton conductivity. The highest protonconductivity of 2 mScm-1 is achieved for PBI-PIL blends with stoichiometric [DESPA][TfO] and of 16 mScm-1 at 120 °C and 40% relative humidity for PBI-PIL blends with an excess acid respectively.

OpenAccess:
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