$In_{2}S_{3}$ alternative buffer layers for $Cu(In,Ga)Se_{2}$ solar cells deposited by RF magnetron sputtering

Purvesh, Soni; Raabe, Dierk; Cojocaru-Miredin, Oana-Eugenia

doi:41934

$In_{2}S_{3}$ alternative buffer layers for $Cu(In,Ga)Se_{2}$ solar cells deposited by RF magnetron sputtering

Purvesh, Soni^RWTH*

2022 & 2023

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Purvesh Soni, M.Sc.

ImpressumAachen : RWTH Aachen University 2022

Umfang1 Online-Ressource : Illustrationen, Diagramme

Dissertation, Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen, 2022

Veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University 2023

Genehmigende Fakultät
Fak05

Hauptberichter/Gutachter
Raabe, Dierk (Thesis advisor)^RWTH* ; Cojocaru-Miredin, Oana-Eugenia (Thesis advisor)^RWTH*

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2022-07-06

Online
DOI: 10.18154/RWTH-2022-11652
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/861123/files/861123.pdf

Einrichtungen

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
CIGS (frei) ; In2S3 (frei) ; solar cells (frei) ; sputtering (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 620

Kurzfassung
Ein dünnes halbleitendes Material mit einer Dicke von etwa 50 nm, bekannt als Pufferschicht, ist der Schlüssel zum Erreichen hoher Wirkungsgrade in Cu(In,Ga)Se2 (CIGSe)-Dünnschichtsolarzellen. Eine dünne Pufferschicht verbessert die Lichtempfindlichkeit einer Solarzelle, was den Wirkungsgrad erheblich steigert. Die durch chemische Badabscheidung (CBD) abgeschiedene Cadmiumsulfid (CdS)-Pufferschicht wird kommerziell für großflächige, hocheffiziente CIGSe-Solarzellen verwendet. Die Toxizität von Cadmium (Cd) und der CBD-Abscheidungsprozess machen CdS jedoch für die Produktion in großem Maßstab ungeeignet. Sogenannte „Cd-freie“ oder „alternative“ Pufferschichten zu CdS, die durch vakuumbasierte Methoden abgeschieden werden, werden von der Photovoltaik (PV)-Community ausgiebig untersucht. Daher untersucht diese Arbeit primär das Potenzial von In2S3 als leistungsfähiges Pufferschichtmaterial, wenn es durch HF-Magnetron-Sputtern abgeschieden wird. HF-Magnetron-gesputterte In2S3-Pufferschichten wurden durch zwei Ansätze abgeschieden: (i) bei „niedrigem Sputterdruck“ unter Verwendung von Ar-Ionen-Sputtern und (ii) bei „höherem Sputterdruck“ unter Verwendung von reaktivem H2S/Ar-Sputtern. Die mit Ar-Ionen gesputterten In2S3-Pufferschichten erreichten photo-voltaische Umwandlungswirkungsgrade von 13,6 % bei einem Füllfaktor (FF) von 53 %. Die Beschädigung der Absorberoberfläche und die ungleichmäßige Dicke der Pufferschicht waren jedoch die Hauptbeschränkungen, die die Zelleffizienz beeinträchtigten. Das Ausmaß des induzierten Sputterschadens und der Glühen-induzierten Vermischung an der In2S3/CIGSe-Heterogrenzfläche wurde unter Verwendung von Atomsondentomographie abgeschätzt. In2S3-Pufferschichten, die durch reaktives H2S/Ar-Sputtern bei HSP abgeschieden wurden, wiesen eine geringere Beschädigung der Absorberoberfläche auf. Darüber hinaus wurden kristalline In2S3-Dünnfilme mit kleinerer mittlerer Kristallitgröße durch reaktives Sputtern im Vergleich zu den amorphen In2S3-Dünnfilmen durch Ar-Ionen-Sputtern erhalten. Diese verbesserte optoelektronische Leistung mit geringerer Grenzflächenrekombination und höherer Photonensammlung ergibt einen höheren Füllfaktor von 65 % und eine normalisierte Effizienz von 16,33 %. Die Elementvermischung an der In2S3/CIGSe-Heterogrenzfläche für unterschiedliche Glühtemperaturen wurde unter Verwendung von Atomsondentomographie abgeschätzt. Der Effekt der Cu-Selbstdotierung von In2S3 von CIGSe, der Cu-Verarmung von der CIGSe-Oberfläche und der Segregation von Na an der In2S3/CIGSe-Heterogrenzfläche unterdrücken die nachteiligen Defektstellen an der Grenzfläche. Die Passivierung der Defekt-stellen führt zu einer effektiven Ladungsträgersammlung, einer verringerten Rekombination und damit einer besseren Zellleistung. Mit dieser Arbeit wird die Abscheidung von In2S3 als Pufferschichtmaterial durch HF-Magnetron-Sputtern optimiert, um hocheffizientes Pufferschichtmaterial für CIGSe-Solarzellen zu erhalten. Darüber hinaus wird auch eine detaillierte Studie der Chemie der vergrabenen In2S3/CIGSe-Heterogrenzfläche und ihrer Wirkung (vorteilhaft/schädlich) auf die elektrischen Eigenschaften und die Zellleistung vorgestellt.

A thin semiconducting material of thickness ∼50 nm known as a buffer layer is the key for obtaining high efficiencies in Cu(In,Ga)Se2 (CIGSe) thin film solar cells. A thin buffer layer improves the photo-response of a solar cell which significantly enhances the efficiency. Cadmium sulfide (CdS) buffer layer deposited by chemical bath deposition (CBD) is used commercially for large-area high-efficiency CIGSe solar cells. However, toxicity of Cadmium (Cd) and the CBD deposition process makes CdS unsuitable for large-scale production. So-called ‘Cd-free’ or ‘alternative’ buffer layers to CdS, deposited by vacuum-based methods are extensively studied by the photovoltaic (PV) community. Therefore, this thesis primarily explores the potential of In2S3 as a performant buffer layer material when deposited by RF magnetron sputtering. RF magnetron sputtered In2S3 buffer layers were deposited by two approaches: (i) at “low sputter pressure” using Ar-ion sputtering and (ii) at “higher sputter pressure” using H2S/Ar reactive sputtering. The Ar-ion sputtered In2S3 buffer layers reached photovoltaic conversion efficiencies of 13.6% with fill factor (FF) of 53%. However, absorber surface damage and non-uniform buffer layer thickness were the primary limitations impeding cell efficiency. The extent of induced sputter damage and annealing-induced intermixing at the In2S3/CIGSe heterointerface was estimated using atom probe tomography.In2S3 buffer layers deposited by H2S/Ar reactive sputtering at HSP had lower absorber surface damage. Moreover, crystalline In2S3 thin films with smaller average crystallite size were obtained by reactive sputtering as compared to the amorphous In2S3 thin films by Ar-ion sputtering. This improved optoelectronic performance with lower interfacial recombination and higher photon collection, giving a higher fill factor of 65% and a normalized efficiency of 16.33%.Elemental intermixing at the In2S3/CIGSe heterointerface for different annealing temperatures was estimated using atom probe tomography. The effect of Cu-self doping of In2S3 from CIGSe, Cu depletion from CIGSe surface and the segregation of Na at In2S3/CIGSe heterointerface suppress the detrimental defect sites at the interface. The passivation of the defect sites results in an effective charge carrier collection, lowered recombination, and thus better cell performance. With this work, the deposition of In2S3 as a buffer layer material by rf magnetron sputtering is optimized to obtain high-efficiency buffer layer material for CIGSe solar cells. Additionally, a detailed study of the chemistry of buried In2S3/CIGSe heterointerface and its effect (beneficial/detrimental) on electrical properties and cell performance is also presented.

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