The role of exchange interactions in the formation of the magnetic structure in rare-earth orthoferrites RFeO$_{3}$ (R=Ho, Tb, Yb)

Ovsianikov, Aleksandr; Brückel, Thomas; Roth, Georg

doi:10.18154/RWTH-2023-02316

The role of exchange interactions in the formation of the magnetic structure in rare-earth orthoferrites RFeO$_{3}$ (R=Ho, Tb, Yb)

Ovsianikov, Aleksandr^RWTH*

2023

Verantwortlichkeitsangabesubmitted by Aleksandr Ovsianikov, M.Sc.

ImpressumAachen : RWTH Aachen University 2023

Umfang1 Online-Ressource : Illustrationen, Diagramme

Dissertation, Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen, 2023, Kumulative Dissertation

Veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University

Genehmigende Fakultät
Fak05

Hauptberichter/Gutachter
Roth, Georg (Thesis advisor)^RWTH* ; Brückel, Thomas (Thesis advisor)^RWTH*

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2023-02-22

Online
DOI: 10.18154/RWTH-2023-02316
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/952911/files/952911.pdf

Einrichtungen

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
Austauschwechselwirkungen (frei) ; Orthoferrite (frei) ; Spinumorientierungsübergänge (frei) ; exchange interactions Neutronenbeugung (frei) ; magnetic structure (frei) ; magnetische Struktur (frei) ; neutron diffraction (frei) ; orthoferrites (frei) ; spin reorientation transitions (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 550

Kurzfassung
Die Orthoferrit-Familie der Seltenen Erden RFeO3, bei der R ein Element der seltenen Erden ist, weist eine bemerkenswerte Vielfalt an magnetischen Eigenschaften auf. Seine Verbindungen kristallisieren in einer orthorhombischen Perowskitstruktur mit der Raumgruppe Pnma. Verschiedene Kombinationen der Dzyaloshinsky-Moriya-Wechselwirkung (DMI) und Seltene-Erden-Ionen mit unterschiedlichen Ionenradien und Füllungen der äußeren Schalen führen zu einer Vielzahl von magnetischen Effekten. Orthoferrite der Seltenen Erden sind heute als Multiferroika bekannt - Materialien mit typischerweise großer magnetoelektrischer Kopplung (ME) und magnetokalorischem Effekt (MCE). In dieser kumulativen Dissertation werden Orthoferrite RFeO3 (R=Ho, Tb, Yb) mit Hilfe von Neutronenstreuungsmethoden untersucht. Mit Hilfe der inelastischen Neutronenstreuung an Einkristallen wurde der Orthoferrit HoFeO3 untersucht. Es wurde gezeigt, dass sich die Spindynamik des Fe-Subsystems durch die Spinumorientierungsübergänge nicht ändert. Das beobachtete Spektrum der magnetischen Anregungen wurde im Rahmen der linearen Spin-Wellen-Theorie analysiert. Im Rahmen dieses Ansatzes wurden die antiferromagnetischen Austauschwechselwirkungen der nächsten Nachbarn und der nächstgelegenen Nachbarn für das Teilsystem Fe ermittelt. Die Parameter der DMI im Fe-Subsystem wurden verfeinert. Die Temperaturabhängigkeit der Lücke im Fe-Spinwellenspektrum zeigt die Temperaturentwicklung der Anisotropieparameter. Es wurden auch Schätzungen für die Werte der Fe-Ho und Ho-Ho Austauschwechselwirkung vorgenommen. Mit dem neuen Setup für polarisierte Neutronenbeugung (PND) des Instruments POLI am MLZ wurde der Übergang der Spinumorientierung in HoFeO3 bei unterschiedlichen Wellenlängen untersucht. Die verschiedenen Experimente lieferten reproduzierbare Ergebnisse, die die hohe Zuverlässigkeit des verwendeten Aufbaus belegen. Es wurde gezeigt, dass während des Phasenübergangs bei TSR=53 K in einem externen Magnetfeld, das entlang der c-Achse des Kristalls angelegt wird, das geordnete magnetische Moment des Fe-Untergitters von der kristallographischen Richtung b zu a nicht nur in der ab-Ebene, sondern durch die z-Achse rotiert. Das bedeutet, dass das angelegte Feld die orthorhombische Symmetrie bricht und eine gewisse Magnetisierung parallel zu z innerhalb eines kleinen Temperaturbereichs ermöglicht. Interessanterweise ist dies derselbe Temperaturbereich, in dem zuvor ein großer magnetokalorischer Effekt für HoFeO3 berichtet wurde. Ein allgemeines Modell der magnetischen Struktur von HoFeO3, das nicht durch die orthorhombische Symmetrie eingeschränkt ist, würde es ermöglichen, dass die Größen und Richtungen der Momente auf jedem der acht magnetischen Untergitter in der Einheitszelle unabhängig voneinander sind, was zu 24 unabhängigen magnetischen Parametern führt. PND-Messungen wurden verwendet, um das absolute Vorzeichen der DMI in der ab-Ebene für das magnetische Fe-Untergitter bei 65 K zu bestimmen. Die DMI spielt eine wichtige Rolle für die Energiebilanz des Systems. Neutronenbeugungsstudien an HoFeO3-Einkristallen wurden unter externen Magnetfeldern durchgeführt. Das Zusammenspiel zwischen den externen Magnetfeldern, dem antisymmetrischen Dzyaloshinsky-Moria-Austausch, den isotropen Austauschwechsel-wirkungen zwischen Fe- und Ho-Untergittern und innerhalb des Fe-Untergitters ergibt ein reichhaltiges magnetisches Phasendiagramm. Als Ergebnis des Gleichgewichts der Austauschwechselwirkungen innerhalb des Kristalls und der externen Magnetfelder wurden acht verschiedene magnetische Phasen gefunden, die in Abhängigkeit vom externen Feld induziert oder unterdrückt werden. Untersuchungen der Orthoferrite TbFeO3 und YbFeO3 wurden mittels inelastischer Neutronenstreuung und Neutronen-Einkristallbeugung in Magnetfeldern durchgeführt. Die Entwicklung der Energielücken bei niedrigen Temperaturen wurde für beide Verbindungen erforscht und unter dem Gesichtspunkt der Änderungen der Anisotropie der Seltenerdionen betrachtet. Die Austauschparameter zwischen den nächsten Nachbarn für Fe3+ in TbFeO3 wurden ermittelt. Das magnetische Phasendiagramm für YbFeO3 wurde als Ergebnis der Energiebilanz zwischen Heisenberg-Austauschwechselwirkungen, Dzyaloshinsky-Moriya-Wechselwirkung, Anisotropie und externem Magnetfeld ermittelt und diskutiert.

The rare earth orthoferrite family RFeO3, where R is a rare earth element, demonstrates a remarkable variety of magnetic properties. Its compounds crystallize in an orthorhombic perovskite structure with the space group Pnma. Different combinations of Dzyaloshinsky-Moriya interactions (DMI) and rare-earth ions with different ionic radii and filling of outer shells lead to a variety of magnetic effects. Rare earth orthoferrites are nowadays well known as multiferroics - materials with typically large magnetoelectric (ME) coupling and show the magnetocaloric effect (MCE). This cumulative dissertation investigates various orthoferrites RFeO3 (R=Ho, Tb, Yb) using neutron scattering methods. The orthoferrite HoFeO3 was studied by single crystal inelastic neutron scattering. It was shown that the spin dynamics of the Fe subsystem does not change through the spin reorientation transitions. The observed spectrum of magnetic excitations was analyzed in the framework of linear spin-wave theory. Within this approach the antiferromagnetic exchange interactions of nearest neighbors and next nearest neighbors were obtained for the Fe subsystem. Parameters of DMI at the Fe subsystem were refined. The temperature dependence of the gap in the Fe spin-wave spectrum indicates the temperature evolution of the anisotropy parameters. Estimations for the values of the Fe-Ho and Ho-Ho exchange interactions were made as well. Using the new polarized neutron diffraction (PND) setup of the instrument POLI at MLZ the spin reorientation transition in the HoFeO3 was studied at different wavelengths. The various experiments provided reproducible results demonstrating high reliability of the used setup. It was shown that during the phase transition at TSR=53 K in an external magnetic field applied along the crystal c-axis, the ordered magnetic moment of the Fe sublattice rotates from the crystallographic direction b to a not just in the ab plane, but through the z axis. This means that the applied field breaks the orthorhombic symmetry allowing some magnetization parallel to z within a small temperature region. Interestingly, this is the same temperature region where the large magnetocaloric effect for HoFeO3 was previously reported. A general model of the magnetic structure of HoFeO3, unconstrained by the orthorhombic symmetry, would allow the magnitudes and directions of the moments on each of the 8 magnetic sublattices in the unit cell to be independent of one-another, leading to 24 independent magnetic parameters. PND measurements were used to determine the absolute sign of the DMI in the ab plane for the Fe magnetic sublattice at 65 K. DMI plays an important role in the energy balance of the system. Neutron diffraction studies of HoFeO3 single crystals were performed under external magnetic fields. The interplay between the external magnetic fields, Dzyaloshinsky-Moria antisymmetric exchange, isotropic exchange interactions between Fe and Ho sublattices and within the Fe sublattice provides a rich magnetic phase diagram. As result of the balance of exchange interactions inside the crystal and external magnetic fields, eight different magnetic phases were found, which are induced or suppressed dependent on the external field. Investigations of the orthoferrites TbFeO3 and YbFeO3 were performed by neutron inelastic scattering and neutron single crystal diffraction in magnetic fields. The low temperature evolution of energy gaps was explored for both compounds and considered from the point of view of changes of rare earth ion anisotropy. Exchange parameters between nearest neighbors for Fe3+ in TbFeO3 were obtained. The magnetic phase diagram for YbFeO3 was obtained and discussed as a result of the energy balance between Heisenberg exchange interactions, Dzyaloshinsky-Moriya interaction, anisotropy and external magnetic field.

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