Geochemistry and organic petrology of lacustrine petroleum source rocks: implications for paleo-depositional environment and organic matter accumulation

Wu, Zhongrui; Littke, Ralf; Sachsenhofer, Reinhard

doi:10.18154/RWTH-2024-03065

Geochemistry and organic petrology of lacustrine petroleum source rocks: implications for paleo-depositional environment and organic matter accumulation

Wu, Zhongrui^RWTH*

2024

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Zhongrui Wu, M.Sc.

ImpressumAachen : RWTH Aachen University 2024

Umfang1 Online-Ressource : Illustrationen

Dissertation, Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen, 2024

Veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University

Genehmigende Fakultät
Fak05

Hauptberichter/Gutachter
Littke, Ralf (Thesis advisor)^RWTH* ; Sachsenhofer, Reinhard (Thesis advisor)

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2024-03-08

Online
DOI: 10.18154/RWTH-2024-03065
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/981477/files/981477.pdf

Einrichtungen

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 550

Kurzfassung
Lakustrine organikreiche Sedimentgesteine spielten in der Vergangenheit eine wichtige Rolle als Mutter- und Reservoirgesteine für die konventionelle und unkonventionelle Kohlenwasserstoffproduktion. Diese Dissertation widmet sich der Untersuchung der Eigenschaften lakustriner Erdölmuttergesteine in China und Europa, wobei besonderes Augenmerk auf Aspekte wie das Kohlenwasserstoffbildungspotenzial, die Ablagerungsbedingungen, die Herkunft des organischen Materials (OM), paläoklimatische Bedingungen und Mechanismen der Akkumulation des OM gelegt wird. Das erste Kapitel enthält die Zielsetzungen der Dissertation, geologische Informationen zu den drei Untersuchungsgebieten und einen Überblick über jedes der drei Hauptkapitel. Im zweiten Kapitel werden Kernprobendaten aus dem CY1-Bohrloch im Yuqia-Sattel im nördlichen Qaidam-Becken präsentiert und diskutiert. Diese Proben wurden verschiedenen Analysen unterzogen, einschließlich organischer Petrographie, anorganischer Geochemie sowie organischer Geochemie. Das Ziel bestand darin, die thermische Reife der analysierten Gesteine zu bewerten, das Kohlenwasserstoffbildungspotenzial zu beurteilen, sowie das Paläoklima und die Bedingung während der Ablagerung des siebten „Members“ der Dameigou-Formation zu rekonstruieren. Zudem wurde der Zusammenhang dieser Faktoren und der OM-Akkumulation erforscht. Die vorherrschende Quelle des OM ist Seeplankton, einschließlich halophiler Algen und Cyanobakterien. Es wurden drei unterschiedliche Einheiten von Muttergesteinen identifiziert, die unterschiedliche organische Kohlenstoff (TOC)-Gehalte) aufweisen. Die untere Einheit 1 wurde in einer sauerstoffhaltigen Süßwassersäule unter warmfeuchten klimatischen Bedingungen und bei intensiver Verwitterung im Hinterland abgelagert. Das OM in dieser Einheit stammt hauptsächlich von höheren Landpflanzen. Im Gegensatz dazu wurden die darüber liegende Einheit 2 unter sub-oxischen bis oxischen Süßwasserbedingungen und die Einheit 3 unter anoxischen, salinen Bedingungen abgelagert. Die Ablagerungsbedingungen der Einheiten 2 und 3 spiegeln eine fortschreitende Aridifizierung im Hinterland wider, wie durch abnehmende Werte des chemischen Verwitterungsindexes (CIA) belegt. Das OM in Einheit 2 stammt aus einer Kombination von höheren Landpflanzen und Algenbiomasse. Im Gegensatz dazu zeigt Einheit 3 einen verminderten Eintrag von terrigenem OM. Die Hauptquelle von OM in Einheit 3 war Seeplankton, einschließlich halophiler Algen und Cyanobakterien. Im dritten Kapitel werden organische Geochemie- sowie Haupt- und Spurenelementdaten von 38 Kernproben der ersten Einheit der Qingshankou-Formation (K2qn1) im Songliao-Becken präsentiert. Die Hauptziele der Studie bestehen darin, die Ablagerungsumgebungen während der Sedimentation der Einheit K2qn1 zu verstehen und die Schlüsselfaktoren zu untersuchen, die die Mechanismen der OM-Akkumulation beeinflussten. Alle untersuchten Proben befinden sich hinsichtlich ihrer thermischen Reife im Ölfenster. Innerhalb des untersuchten Bohrprofils wurden zwei verschiedene Typen von lakustrinen Muttergesteinen (Einheiten 1 und 2) identifiziert, wobei Einheit I zwei OM-reiche Schichten aufweist. Grundsätzlich zeichnet sich die ältere Einheit 1 durch einen niedrigeren Gesamt-TOC-Gehalt aus, während die jüngere Einheit 2 durch höhere TOC-Gehalte gekennzeichnet ist. Zusätzlich wurden 1 bis 2 Meter mächtige Schichten marin-transgressiven Ursprungs in Einheit 1 nachgewiesen. Einheit 1 weist die niedrigsten Gesamtschwefelgehalte auf, im Durchschnitt 0,56 Gew.-%. Im Gegensatz dazu enthalten Proben der Einheit 2 signifikant höhere Schwefelgehalte (im Durchschnitt 1,24 Gew.-%). Proben, die vermutlich marine transgressive Ereignisse repräsentieren, zeigen die höchsten TOC- (im Durchschnitt 2,82 Gew.-%) und Schwefelgehalte (im Durchschnitt 2,01 Gew.-%). Einheit 1 wurde hauptsächlich unter oxisch-dysoxischen Frisch- bis Brackwasser-Bedingungen abgelagert, wie durch mehrere organische und anorganische geochemische Indikatoren belegt. Im Gegensatz dazu wurden Einheit 2 und die marinen transgressiven Schichten in einem sauerstoffärmeren und höher salinaren Wasserkörper abgelagert. Erdölmuttergesteine aus dem K2qn1 weisen im Allgemeinen einen geringen Eintrag an terrestrischem OM auf. Einheit 1 enthält Kerogen des Typs II-III und weist einen etwas höheren Beitrag höherer Landpflanzen auf als Einheit 2 und die marin-transgressiven Schichten, in denen das Kerogen hauptsächlich von Plankton/Algen und Mikroben stammt. Im vierten Kapitel werden Daten zur organischen Petrologie, zu stabilen Kohlenstoffisotopen sowie zur organischen Geochemie sowie Elementargeochemie präsentiert und diskutiert. Die Grundlage hierfür bildet die Analyse von 36 Aufschlussproben von frühpermischen lakustrinen feinkörnigen Sedimentgesteinen aus den Formationen Usclas-St. Privat (USPF), Tuilières-Loiras (TLF) und Viala (VF) aus dem Lodève-Becken im Süden Frankreichs. Die Studie weist Veränderungen in den Umweltbedingungen des Paläosees während der Ablagerung dieser Formationen nach und umfasst die Etablierung eines Modells für die OM-Anreicherung in den feinkörnigen lakustrinen Sedimentgesteinen. Alle analysierten Proben sind thermisch im Erdölfenster. Der untere Abschnitt der USPF weist TOC- und Schwefelgehalte von durchschnittlich 4,28 Gew.-% bzw. 1,09 Gew.-% auf. Im Gegensatz dazu zeigen der obere Abschnitt der USPF, TLF und VF erheblich niedrigere TOC- und Schwefelgehalte. Der untere Abschnitt der USPF wurde unter sauerstoffarmem und salinem Seewasser abgelagert, wahrscheinlich in Verbindung mit feuchteren klimatischen Bedingungen und potenziellem marinen Einfluss. Im Gegensatz dazu wurden der obere Abschnitt der USPF, TLF und VF in oxisch-dysoxischen sowie Frisch- bis Brackwasser-Bedingungen gekoppelt mit einem Wechsel hin zu ariden Bedingungen im Hinterland abgelagert. Die Biomarker-Analyse legt nahe, dass das OM in den meisten Proben hauptsächlich von Plankton/Algen stammt, ergänzt durch mikrobielles OM. Lediglich der untere Abschnitt der USPF zeigt einen leicht erhöhten Beitrag an terrestrischem OM und einen erhöhten detritischen Einfluss. Es wird vermutet, dass die strukturelle Entwicklung des Beckens von einer schmalen, tiefen zu einer breiteren, flacheren Senke, zusammen mit angenommenen marinen transgressiven Ereignissen in den frühen Stadien, eine entscheidende Rolle bei der Gestaltung der Ablagerungsumgebungen dieser beiden unterschiedlichen lakustrinen Einheiten spielte. Dies beeinflusste die Mechanismen der OM-Anreicherung. Im Gegensatz dazu scheint die erhebliche klimatische Aridifizierung einen vergleichsweise geringen Einfluss auf den Ursprung des OM und die Redoxbedingungen in der Wassersäule zu haben. Kapitel 5 präsentiert und vergleicht die geochemischen Eigenschaften der typischen lakustrinen Sedimentgesteine mit unterschiedlichen Ablagerungsumgebungen in China und Europa. Zusätzlich werden die Ablagerungsmodelle für verschiedene Arten von lakustrinen, OM-reichen Erdölmuttergesteinen zusammengefasst.

Lacustrine organic matter (OM)-rich shale has historically served as an important source and reservoir rocks for conventional and unconventional hydrocarbon production. This thesis is dedicated to studying the characteristics of lacustrine petroleum source rocks in China and Europe, placing particular emphasis on aspects such as hydrocarbon generation potential, depositional environments, the origin of OM, paleoclimatic conditions, and mechanisms of OM accumulation. Chapter 1 contains the objectives of the thesis, geological information on the three study areas, and an overview on each of the three main chapters. In Chapter 2, data on core samples from the CY1 well in the Yuqia Sag, northern Qaidam Basin, are presented and discussed; these samples were subjected to analysis, including organic petrography, inorganic geochemistry, as well as bulk and molecular organic geochemistry. The objective was to evaluate the thermal maturity of the rocks, assess hydrocarbon generation potential, reconstruct the paleoclimate, and understand the depositional environments during the deposition of the seventh member of the Dameigou Formation (J2d7). Moreover, the connection between these factors and OM accumulation was explored. The dominant source of OM is lake plankton, including halophilic algae and cyanobacteria. Three distinct source rock units were identified, exhibiting varying total organic carbon (TOC) contents. The lower unit was deposited in an oxic freshwater column under warm, humid climatic conditions and intense weathering along the lake margin. The OM in this unit is inferred to originate primarily from terrestrial higher plants. In contrast, overlying units 2 and 3 were deposited in sub-oxic to oxic freshwater and anoxic saline environments, respectively. The deposition of units 2 and 3 reflects progressive aridification in the hinterland, evidenced by the decreasing chemical index of alteration (CIA) values. Unit 2's OM was sourced from a combination of terrestrial higher plants and algal biomass. Conversely, unit 3 shows a decrease in terrigenous OM content. The primary source of OM in unit 3 was lake plankton, including halophilic algae and cyanobacteria. In Chapter 3, bulk and molecular organic geochemistry alongside major and trace element data for the first member of the Qingshankou Formation (K2qn1) in the Songliao Basin are presented, utilizing 38 core samples. The primary objectives of the study are to unravel the depositional environments during the K2qn1 sedimentation and elucidate the key factors influencing the mechanisms of OM accumulation. All studied rocks are thermally oil-mature. Within the examined well, two distinct types of lacustrine source rocks (units 1 and 2) are identified, with unit I further featuring two OM-rich layers. Essentially, the older unit 1 is characterized by lower TOC content and the younger unit 2 is characterized by higher TOC content. Additionally, thin marine transgressive layers of approximately 1–2 meters were detected within unit 1. Unit 1 is marked by the lowest TS contents, averaging 0.56 wt%. In contrast, unit 2 samples exhibit significantly higher TS contents (average 1.24 wt%). Samples representing the presumed marine transgressive events display the highest TOC (average 2.82 wt%) and TS contents (average 2.01 wt%). Unit 1 was primarily deposited under oxic-dysoxic and freshwater-brackish water conditions, as evidenced by multiple organic and inorganic geochemical indicators. Conversely, unit 2 and the marine transgressive layers were deposited under less oxygenated and more saline bottom water. Source rocks from the K2qn1 generally show minor input of terrestrial OM. However, unit 1, containing type II-III kerogen, indicates a slightly more pronounced contribution from terrigenous higher plants compared to unit 2 and the marine transgressive layers, where the kerogen is predominantly derived from planktonic/algal and microbial biota. In Chapter 4, data on organic petrology, stable carbon isotopes, as well as bulk and molecular geochemistry, along with elemental geochemistry, are presented and discussed based on analysis of 36 outcrop samples of Early Permian lacustrine shale from the Usclas-St. Privat (USPF), Tuilières-Loiras Formation (TLF), and Viala Formation (VF) in the Lodève Basin, southern France. The study mainly unravels the alterations in the environmental conditions of the paleolake during the deposition of these formations and establishes an OM accumulation model for the lacustrine fine-grained sediments. All analyzed samples are thermally oil-mature. The lower section of the USPF exhibits TOC and TS contents of 4.28 wt% and 1.09 wt% on average, respectively. In contrast, the upper section of the USPF, TLF, and VF show considerably lower TOC and TS contents. The lower section of the USPF was deposited in an oxygen-depleted and saline lacustrine environment, likely associated with more humid climatic conditions and potential marine influence. In contrast, the upper section of the USPF, TLF, and VF were deposited in oxic-dysoxic and freshwater-brackish bottom water conditions with a significant shift towards arid conditions. Biomarker analysis suggests that the OM in most samples primarily originates from planktonic/algal biomass with additional microbial OM. Only the lower section of the USPF shows a slightly increased contribution of terrestrial OM input and a higher detrital influx. It is inferred that the basin's structural evolution from a narrow, deep setting to a wider, shallower configuration, along with postulated marine transgressive events during the early stages, played a pivotal role in shaping the deposition environments of these two distinct lacustrine shale sets, influencing OM accumulation mechanisms. Conversely, substantial climatic aridification appears to have a relatively minor impact on OM sources and water column conditions. Chapter 5 exhibits and compares the geochemistry characteristics of the typical lacustrine shales with different depositional settings in China and Europe. In addition, the depositional models for different types of lacustrine OM-rich source rocks are summarized.

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