Weiterentwicklung und Anwendung der mehrdimensionalen Rietveldverfeinerung

Meinerzhagen, Yannick Alexander; Dronskowski, Richard; Zobel, Mirijam

doi:10.18154/RWTH-2024-09969

Weiterentwicklung und Anwendung der mehrdimensionalen Rietveldverfeinerung = Development and application of the multidimensional rietveld refinement

Meinerzhagen, Yannick Alexander^RWTH*

2024

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Yannick Alexander Meinerzhagen, M. Sc.

ImpressumAachen : RWTH Aachen University 2024

Umfang1 Online-Ressource : Illustrationen

Dissertation, RWTH Aachen University, 2024

Veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University

Genehmigende Fakultät
Fak01

Hauptberichter/Gutachter
Dronskowski, Richard (Thesis advisor)^RWTH* ; Zobel, Mirijam (Thesis advisor)^RWTH*

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2024-10-15

Online
DOI: 10.18154/RWTH-2024-09969
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/995530/files/995530.pdf

Einrichtungen

Projekte

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
Rietveld (frei) ; diffraction (frei) ; multidimensional (frei) ; neutron (frei) ; powder (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 540

Kurzfassung
In dieser Arbeit wird die Weiterentwicklung und Anwendung der mehrdimensionalen Rietveld-Verfeinerung vorgestellt. Die Methode gewinnt Informationen aus Messdaten von Flugzeitneutronenpulverdiffraktometern in einem größeren Umfang als bisher möglich. Die Methode verspricht einen großen Mehrwert, insbesondere für das in der Entwicklung befindliche Instrument POWTEX@FRMII. Bei der Auswertung der Messdaten können Informationen zur Verfeinerung herangezogen werden, die bisher bei der Datenreduktion verworfen wurden. Für das Erstellen von mehrdimensionalen Datensätzen wurde die Datenreduktion im Computerprogramm Mantid unter dem Algorithmus PowderReduceP2D veröffentlicht. Die in Mantid erstellten Datensätze wurden mit einer modifizierten Version des Computerprogramms GSAS-II verfeinert und weitere Funktionalitäten für den mehrdimensionalen Fall hinzugefügt. Die mehrdimensionale Rietveld-Verfeinerung wurde an verschiedenen Proben getestet und im Rahmen dieser Tests auf die Instrumente POWGEN@SNS und SNAP@SNS erweitert. Der erste untersuchte Datensatz bestand aus Messdaten von BaZn(NCN)2 und wurde mit einem Testaufbau des POWTEX-Detektors am Instrument POWGEN@SNS aufgenommen. Mit den Daten einer Hochdruckmessung von PbNCN am Instrument SNAP@SNS konnten erstmals mehrphasige Verfeinerungen mehrdimensional durchgeführt werden. Es wurde außerdem eine interne strukturelle Änderung beobachtet. Messungen von CuNCN und Fe[C5H5N]2[N(CN)2]2 am Instrument POWGEN@SNS erlaubten das Testen von starren Körpern, Einschränkungen und der Beschreibung von Mikrospannungen. Ein Vergleich aller Verfeinerungsergebnisse zeigt, dass die mehrdimensionale Methode präzisere Ergebnisse beispielsweise für Gitterparameter oder Atompositionen liefert. Außerdem betont sie die Unterschiede vergleichbarer Bindungen stärker.

This thesis presents the development and application of multidimensional Rietveld refinement. The method extracts information from measurement data from time-of-flight neutron powder diffractometers to a greater extent than previously possible. The method promises great added value, especially for the POWTEX@FRMII instrument currently under development. When evaluating the measurement data, information can be used for refinement that was previously discarded during data reduction.For the creation of multidimensional data sets, the data reduction was published in the computer program Mantid under the algorithm PowderReduceP2D. The data sets created in Mantid were refined with a modified version of the computer program GSAS-II and further functionalities were added for the multidimensional case. The multidimensional Rietveld refinement was tested on different samples and extended to the POWGEN@SNS and SNAP@SNS instruments as part of these tests. The first data set examined consisted of measurement data of BaZn(NCN)2 and was recorded with a test setup of the POWTEX detector on the POWGEN@SNS instrument. With the data from a high-pressure measurement of PbNCN on the SNAP@SNS instrument, multiphase refinements could be carried out multidimensionally for the first time.An internal structural change was also observed. Measurements of CuNCN and Fe[C5H5N]2[N(CN)2]2 on the instrument POWGEN@SNS allowed the testing of rigid bodies, constraints and the description of microstresses.A comparison of all refinement results shows that the multidimensional method provides more precise results, for example for lattice parameters or atomic positions.It also emphasizes the differences between comparable bonds more strongly.

OpenAccess:
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