Recyclingmöglichkeiten für die Keramikkomponenten einer Festoxidzelle

Sarner, Stephan; Menzler, Norbert Heribert; Friedrich, Bernd; Guillon, Olivier

doi:10.18154/RWTH-2025-06031

Recyclingmöglichkeiten für die Keramikkomponenten einer Festoxidzelle = Recycling Possibilities for the Ceramic Components of an SOC

Sarner, Stephan^RWTH*

2025

VerantwortlichkeitsangabeStephan Sarner

Ausgabe1st ed

ImpressumJülich : Forschungszentrum Jülich GmbH, Zentralbibliothek, Verlag 2025

UmfangOnline-Ressource (VIII, 122 Seiten) : Illustrationen, Diagramme

ISBN978-3-95806-816-2

ReiheSchriften des Forschungszentrums Jülich. Reihe Energie & Umwelt / Energy & Environment ; 660

Dissertation, RWTH Aachen University, 2025

Druckausgabe: 2025. - Onlineausgabe: 2025. - Auch veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University

Genehmigende Fakultät
Fak05

Hauptberichter/Gutachter
Guillon, Olivier (Thesis advisor)^RWTH* ; Friedrich, Bernd (Thesis advisor)^RWTH* ; Menzler, Norbert Heribert (Thesis advisor)^RWTH*

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2025-03-07

Online
DOI: 10.18154/RWTH-2025-06031
DOI: 10.34734/FZJ-2025-02099
10.34734/FZJ-2025-02099
URL: http://publications.rwth-aachen.de/record/1014345/files/1014345.pdf

Einrichtungen

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
Festoxidzelle (frei) ; Keramik (frei) ; Kreislaufwirtschaft (frei) ; Recycling (frei) ; Wasserstoff (frei) ; Wiedernutzung (frei) ; ceramic (frei) ; circular economy (frei) ; hydrogen (frei) ; solid oxide cell (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 620

Kurzfassung
Die Festoxidzelle ist eine hocheffiziente Technologie zur Erzeugung und Verstromung von Wasserstoff. Die Technologie beruht auf Hochleistungskeramiken, die eine Vielzahl an strategisch wertvollen und kritischen Rohstoffen enthalten. Angesichts des wachsenden globalen Interesses an CO2-arm produziertem Wasserstoff wird in der kommenden Dekade ein deutlicher Markthochlauf dieser Technologie erwartet. Um eine nachhaltige und ressourcenschonende Nutzung zu gewährleisten, ist die Entwicklung wirtschaftlich tragfähiger Wiederverwertungskonzepte für Produktions-ausschüsse und Rückläufermaterialien bereits in der frühen Vermarktungsphase von entscheidender Bedeutung. In der vorliegenden Arbeit wird ein Recyclingkonzept vorgestellt, das sich vor allem auf den Erhalt der Hauptfraktion des Zellmaterials, in einem geschlossenen Kreislauf fokussiert. Die Hauptmasse des Materials besteht aus Yttrium-stabilisiertem Zirkoniumoxid und Nickel, während zu geringeren Anteilen Gadolinium-dotiertes Ceroxid und Lanthan-Strontium-Kobalt-Ferrit im Zellverbund vorkommen. Das Recyclingkonzept ist demnach für brenngaselektroden-gestützte Festoxidzellen ausgelegt und wird exemplarisch anhand der am Forschungszentrum Jülich entwickelten Zellen demonstriert. Ein zentrales Element des Verfahrens ist die vollständige Trennung der luftseitigen Perowskitbestandteile (hier: Lanthan-Strontium-Kobalt-Ferrit) vom restlichen Zellverbund, was durch einen nass-chemischen Prozess mit Salzsäure erreicht wurde. Der Trennungsvorgang wurde so optimiert, dass die Perowskitverbindung vollständig zersetzt wird, während die Hauptfraktion der Zelle als stabile Festphase erhalten bleibt. Diese nicht gelöste Festfracht wurde mechanisch zerkleinert und konnte anteilig in die Herstellung von neuem Zellmaterial, in Form eines Trägersubstrats, eingebunden werden. Trotz geringer Unterschiede im lateralen Schrumpfungsverhalten während des Sintervorgangs konnte die Funktionalität des recycelten Substrats im Vergleich zu einem neuen, nicht recycelten Standard erhalten bleiben. Der geschlossene Kreislauf wies dabei eine Materialausbeute von etwa 97 % auf. Darüber hinaus wird die Rückgewinnung strategisch wertvoller Metalle aus den Perowskitbestandteilen, insbesondere Lanthan, in einem offenen Kreislauf untersucht. Durch direkte Oxalatfällung konnte ein Großteil des enthaltenen Lanthans mit einer chemischen Reinheit von über 98 % zurückgewonnen werden. Die Ergebnisse demonstrieren die technische Machbarkeit, Abfälle von keramischen Festoxidbestandteilen in den Herstellungsprozess einzubinden und den Hauptteil der Zellkomponenten (85–90 Massenprozent), direkt in einem geschlossenen Kreislauf zu erhalten. Die Vorzüge und Grenzen des Verfahrens wurden in Zusammenhang mit anderen Studien in diesem aktuellen Forschungsfeld betrachtet und im Verlauf der vorliegenden Arbeit diskutiert.

The solid oxide cell is a high-efficient technology for the production and conversion of hydrogen into electricity. This technology is based on high-performance ceramics that contain a variety of strategically valuable and critical raw materials. Considering the growing global interest in low-CO2 hydrogen, a significant market ramp-up of this technology is expected in the coming decade. To ensure sustainable and resource-efficient use, the development of economically viable recycling concepts for production scrap and returned materials is crucial, even at the early stages of commercialization. This thesis presents a recycling concept that primarily focuses on preserving the main fraction of the cell material in a closed-loop system. The bulk material consists of yttria-stabilized zirconia and nickel, while smaller amounts of gadolinium-doped ceria and lanthanum-strontium-cobalt-ferrite are present in the cell composite. Accordingly, the recycling concept applies to fuel electrode-supported solid oxide cells and is demonstrated using cells manufactured at the Forschungszentrum Jülich. A key element of the process lies in the complete separation of the air-side perovskite components (here: lanthanum-strontium-cobalt-ferrite) from the rest of the cell composite, which was achieved through a wet chemical process using hydrochloric acid. The separation process was optimized to ensure that the perovskite compound is fully decomposed, while the main fraction of the cell remains as a stable solid phase. This undissolved solid residue is mechanically crushed and was partially reincorporated into the production of new cell material in the form of a substrate. Despite minor differences in the lateral shrinkage behavior during the sintering process, the functionality of the recycled substrate was maintained compared to a new, non-recycled standard. The closed-loop process achieved a material yield of approximately 97 %. Furthermore, the recovery of strategically valuable metals from the perovskite components, particularly lanthanum, was investigated in an open-loop approach. By direct oxalate precipitation, a large portion of the contained lanthanum was recovered with a chemical purity of over 98 %. The results demonstrate the technical feasibility of integrating ceramic solid oxide waste into the manufacturing process and retaining the majority of the cell components (85–90 mass percentage) directly in a closed loop. The advantages and limitations of the process were considered in comparison with other studies in this emerging research field and discussed throughout this work.

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