Light absorption and radiative recombination in thin-film solar cells

Müller, Thomas Christian Mathias; Rau, Uwe; Brabec, Christoph

doi:urn:nbn:de:hbz:82-rwth-2015-034896

Light absorption and radiative recombination in thin-film solar cells = Lichtabsorption und strahlende Rekombination in Dünnschicht-Solarzellen

Müller, Thomas Christian Mathias

2015

VerantwortlichkeitsangabeThomas Christian Mathias Müller

ImpressumJülich : Forschungszentrum Jülich, Zentralbibliothek 2015

UmfangII, 146 S. : Ill., graph. Darst.

ISBN978-3-95806-068-5

ReiheSchriften des Forschungszentrums Jülich : Reihe Energie & Umwelt ; 272

Zugl.: Aachen, Techn. Hochsch., Diss., 2015

Auch veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University

Genehmigende Fakultät
Fak06

Hauptberichter/Gutachter
Rau, Uwe (Thesis advisor) ; Brabec, Christoph (Thesis advisor)

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2015-01-29

Online
URN: urn:nbn:de:hbz:82-rwth-2015-034896
URL: http://publications.rwth-aachen.de/record/480181/files/480181.pdf
URL: http://publications.rwth-aachen.de/record/480181/files/480181.pdf?subformat=pdfa

Einrichtungen

Lehrstuhl für Photovoltaik (FZ Jülich) (615610)

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
Elektrotechnik, Elektronik (frei) ; light absorption (frei) ; radiative recombination (frei) ; reciprocity relation (frei) ; thin-film solar cells (frei) ; photoluminescence (frei) ; electroluminescence (frei) ; constant photocurrent measurement (frei) ; CIGS (frei) ; hydrogenated microcrystalline silicon (frei) ; hydrogenated amorphous silicon (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 621.3

Kurzfassung
Solarzellen und Leuchtdioden sind generell die gleichen Bauelemente. Während Solarzellen für die Lichtabsorption optimiert sind, sind Leuchtdioden für die Lichtemission, d.h. strahlende Rekombination optimiert. Beide Prozesse sind in jedem dieser Bauelemente vorhanden. Die Elektrolumineszenz hängt von dem Transport injizierter Ladungsträger und der strahlenden Rekombination ab, wohingegen die externe Quanteneffizienz durch Lichtabsorption und Extraktion von photogenerierten Ladungsträgern entsteht. Gemäß Donolato und Rau stehen die externe Quanteneffizienz und die Lumineszenz in einem reziproken Verhältnis. Allerdings gilt dieses reziproke Verhältnis nur unter bestimmten Bedingungen. Wohingegen solche Umstände in defektfreien Solarzellen, z.B. aus kristallinem Silizium, gegeben sind, kann dies in Dünnschicht-Bauelementen anders sein. Die Physik in Dünnschicht-Bauelementen kann durch lokale Interband-Defektzustände beeinflusst werden, die wiederum das reziproke Verhältnis beeinflussen. Solche Zustände sind in Dünnschicht chalkopyriten CIGS np Heteroübergängen, hydrierten mikrokristallinen Silizium pin, und hydrierten amorphen Silizium pin Bauelementen, wie sie in dieser Arbeit untersucht werden, zu finden. Diese Arbeit ist gemäß dieser Reihenfolge mit ansteigender Defektkonzentration in der Bandlücke strukturiert, um solche Bedingungen zu untersuchen, in denen das reziproke Verhältnis weiterhin gilt. Die Anforderungen des reziproken Verhältnisses werden mit temperatur- und landungsträgerinjektionsabhängingen Experimenten sowie umfassenden Simulationen untersucht. Da die Elektrolumineszenz durch Serienwiderstände beeinflusst wird, wird sie in den meisten Fällen durch Photolumineszenz, bei der Ladungsträgertransport vernachlässigbar ist, ergänzt. Ein erweiterter Fourier-Transform-Infrarotspektroskopie-Aufbau wird genutzt, um die Lumineszenz-Experimente durchzuführen, und die externe Quanteneffizienz wird mit einem Konstantphotostrom-Aufbau gemessen. Die Simulationen nutzen einen kommerziellen eindimensionalen numerischen Bauteile-Simulator, der die Optik und Halbleitergleichungen löst. Ein selbst entwickeltes Programm, das die vollständigen Banddiagramme des eindimensionalen Bauteile-Simulators als Eingangsparameter nutzt, errechnet die Lumineszenz und externe Quanteneffizienz.Die Lumineszenz in CIGS entsteht durch übergänge zwischen den Bändern und lokalisierten Zuständen in den Bandausläufern. Da die Zustandsdichten der Bandausläufer ziemlich steil sind, stehen die fast unverschobenen Lumineszenzspektren im reziproken Verhältnis zur externen Quanteneffizienz. Bei etwa Raumtemperatur ist der strahlende Idealitätsfaktor, der durch das Anpassen einer gewöhnlichen Diodenkennlinie an Lumineszenz/Spannung Charakteristika bestimmt wird, nahe eins. Allerdings zeigen temperaturabhängige Experimente und Simulationen, dass das reziproke Verhältnis nur besteht, falls die thermische Energie größer ist als die charakteristische Energie der Zustandsdichten der Bandausläufer.übergänge zwischen Zuständen der Bandausläufer ergeben die Lumineszenz in hydriertem mikrokristallinem Silizium. Allerdings besteht das reziproke Verhältnis zwischen der Lumineszenz und der externen Quanteneffizienz nur in einem kleinen Spektralbereich, da die Bandausläufer breit sind, d.h. ihre charakteristischen Energien sind sogar bei Raumtemperatur größer als die thermische Energie. Dies führt zu blau-verschobenen Lumineszenzspektren mit ansteigender Ladungsträgerinjektion und einem temperaturabhängingen strahlenden Idealitätsfaktor, der über eins hinaus reicht und mit fallender Temperatur weiter ansteigt. Detaillierte Simulationen zeigen allerdings, dass das reziproke Verhältnis Bestand hat, falls das Bauelement unter Lumineszenz-Bedingungen nah am thermischen Gleichgewicht ist. Unter solchen Bedingungen sind die Intensitäten der Lumineszenz sehr niedrig und deshalb nicht messbar.Die Lumineszenz in hydriertem amorphem Silizium entsteht durch übergänge zwischen lokalisierten Bandausläufern, die noch breiter sind als in hydriertem mikrokristallinem Silizium. Zusätzlich tragen etwa bei Raumtemperatur und/oder geringer Ladungsträgerinjektion, übergänge zwischen Band- und neutralen amphoteren Defektzuständen in der Bandlückenmitte zur Lumineszenz bei. Diese Band-zu-Defekt Lumineszenzspektren verschieben sich nicht unter verschiedenen Ladungsträgerinjektionsraten, da die Besetzung der Defektzustände in der Bandlückenmitte sogar unter moderater Ladungsträgerinjektion fast konstant ist. Dies ergibt einen strahlenden Idealitätsfaktor, der etwa zwei ist. Allerdings verhindert eine zusätzliche Stokes-Verschiebung der Lumineszenzspektren der lokalisierten Bandausläufer, bei der die Photonen dieser Spektren Energie an das Gitter verlieren, die Gültigkeit des reziproken Verhältnisses im Experiment. Nur mit Hilfe von Simulationen kann gezeigt werden, dass das reziproke Verhältnis gilt, falls das Bauelement bei extrem niedrigerer Ladungsträgerinjektion nahe des thermischen Gleichgewichts ist.

Solar cells and light emitting diodes are generally the same kind of device. Whereas solar cells are optimized for light absorption, light emitting diodes are optimized for light emission, i.e. radiative recombination. Both processes are present in each of these devices. The electroluminescence depends on the transport of injected charge carriers and radiative recombination, whereas the external quantum efficiency originates from light absorption and the extraction of photo generated charge carriers. According to Donolato and Rau, the external quantum efficiency and the luminescence are connected by the reciprocity relation. However, the reciprocity relation only holds under certain circumstances. Whereas these circumstances are given in defect-free solar cells made from crystalline silicon for instance, the situation can be different in thin-film devices. The physics in thin-film devices can be affected by localized inter-band defect states, which also affect the reciprocity relation. These states are found in thin-film chalcopyrite CIGS np heterojunction, hydrogenated microcrystalline silicon pin, and hydrogenated amorphous silicon pin devices as investigated in this thesis. This thesis is structured within this sequence, studying systems with increasing concentrations of defect states in their band gap to investigate these circumstances, where the reciprocity relation still holds. The requirements of the reciprocity relation are investigated with temperature and charge carrier injection dependent experiments as well as comprehensive simulations. Since the electroluminescence is affected by series resistance, in most cases it is complemented with photoluminescence, where charge carrier transport is negligible. An expanded Fourier transform infrared spectroscopy setup is used to perform the luminescence experiments, and the external quantum efficiency is measured with a constant photocurrent method setup. The simulations use a commercial one dimensional numerical device simulator, which solves the optics and the semiconductor equations. A self-developed program, which uses full band diagrams of the one dimensional device simulator as input parameters, yields the luminescence and external quantum efficiency calculations. The luminescence in CIGS originates from transitions between the bands and localized band-tail states. Since the band-tail densities of states are rather steep, the almost unshifted luminescence spectra are compatible to the external quantum efficiency in terms of the reciprocity relation. Around room temperature, the radiative ideality factor, which is determined from luminescence/voltage characteristics by fitting a common diode law, is found to be close to unity. However, temperature dependent experiments and simulations show that the reciprocity relation only holds if the thermal energy is higher than the characteristic energy of the band-tail densities of states.Transitions between band-tail states yield the luminescence in hydrogenated microcrystalline silicon. However, the reciprocity relation between the luminescence and the external quantum efficiency only holds in a small spectral range, since the band-tails are broad, i.e. their characteristic energies are higher than the thermal energy, even at room temperature. This yields blue shifted luminescence spectra with increasing charge carrier injection and a temperature dependent radiative ideality factor, which exceeds unity and increases with decreasing temperature. However, detailed simulations show that the reciprocity relation holds if the device under luminescence conditions is close to thermal equilibrium. These conditions yield very low luminescence intensities, which are not accessible within experiments.The luminescence in hydrogenated amorphous silicon originates from transitions between localized band-tails, which are even broader than in hydrogenated microcrystalline silicon. Additionally, around room temperature and/or at low injection, transitions between band and neutral amphoteric mid-gap defect states contribute to the luminescence beside the tail-to-tail luminescence. The band-to-defect luminescence spectra do not shift under different charge carrier injection levels, since the occupation of mid-gap defect states is almost constant, even if the charge carrier injection is moderate. This yields a radiative ideality factor of around two. However, the presence of additionally Stokes-shifted tail-to-tail luminescence, where the luminescence looses photon energy to the lattice, completely hampers the validity of the reciprocity relation within experiments. Only simulations can show that the reciprocity relation holds if the device is almost in thermal equilibrium at extreme low charge carrier injection.

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