Impedanzspektroskopie als Methode zur in situ-Reaktionsbeobachtung der DeNOx-SCR-Reaktion an Zeolithen und verwandten Materialien

Simons, Thomas; Palkovits, Regina; Simon, Ulrich

doi:HT018725549

Impedanzspektroskopie als Methode zur in situ-Reaktionsbeobachtung der DeNOx-SCR-Reaktion an Zeolithen und verwandten Materialien = In situ-reaction monitoring of DeNOx-SCR by means of impedance spectroscopy on zeolites and related materials

Simons, Thomas

2015

VerantwortlichkeitsangabeThomas Simons

Ausgabe1. Aufl.

ImpressumAachen : Apprimus-Verl. 2015

UmfangVI, 205 S. : Ill., graph. Darst.

ISBN978-3-86359-338-4

ReiheErgebnisse aus den Naturwissenschaften ; 3

Zugl.: Aachen, Techn. Hochsch., Diss., 2015

Weitere Reihen: Anorganische Chemie. - Edition Wissenschaft Apprimus

Genehmigende Fakultät
Fak01

Hauptberichter/Gutachter
Simon, Ulrich (Thesis advisor) ; Palkovits, Regina (Thesis advisor)

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2015-06-15

Online
URN: urn:nbn:de:hbz:82-rwth-2015-038703
URL: http://publications.rwth-aachen.de/record/480761/files/480761.pdf
URL: http://publications.rwth-aachen.de/record/480761/files/480761.pdf?subformat=pdfa

Einrichtungen

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
Chemie (frei) ; Abgaskatalyse (frei) ; Sensorik (frei) ; Protonenleitung (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 540

Kurzfassung
In dieser Dissertation wird die Einsatzmöglichkeit der Impedanzspektroskopie (IS) als neue Methode zur in situ-Reaktionsbeobachtung betrachtet. Als Modellreaktion dient die selektive katalytische Reduktion von Stickoxiden mit Ammoniak (DeNOx-SCR) an Zeolithen, die in der Abgasnachbehandlung von Dieselmotoren Anwendung findet. Grundlage für diese Arbeit bilden Modelle zum solvatunterstützten Protonentransport in Zeolithen. Diese Protonenleitfähigkeit lässt sich über IS in situ erfassen und beobachten. Mittels temperatur- und zeitabhängiger in situ IS wird zunächst an reinen und eisenausgetauschten Zeolithen die Unterscheidung von thermischer Ammoniak-Desorption und katalytischer Umsetzung demonstriert. Hierbei zeigt sich, dass die Desorption unabhängig von einer Eisenbeladung ist, während für die katalytische Reaktion signifikante Unterschiede feststellbar sind. Zur Detailuntersuchung wird ein neu entwickelter Messstand zur simultanen Aufnahme von IS und Infrarotspektroskopie in diffuser Reflektion beschrieben. Hierdurch wird erstmals eine Korrelation von Impedanzantwort und Prozessen auf molekularer Ebene möglich. Neben Zeolithen werden in dieser Arbeit Zirconium-Phosphat-basierte poröse Heterostrukturen (PPH) mittels IS untersucht. Es wird gezeigt, dass sich die Prinzipen des solvatunterstützten Protonentransportes, wie er von Zeolithen bekannt ist, auch auf diese neue poröse, azide Materialklasse übertragen lassen. Dies könnte zukünftig Ammoniak-Konzentrationsbestimmung im relativ niedrigen Temperaturbereich ermöglichen. Als Ergänzung zu den porösen, Protonen leitenden Materialen wird das kompakte, halbleitende Ammoniumparawolframat Tetrahydrat (APT-4) untersucht. Hierfür wird die thermische Zersetzung des Materials, sowie die Transformation von Wolframsuboxid zu Wolframoxid mittels IS in situ verfolgt. Grundlage bilden hier die verschiedene Konzentration und Mobilität der Sauerstoff-Leerstellen. Dies zeigt das Potential der in situ-Reaktionsbeobachtung mittels IS an halbleitenden Materialien.

This thesis discuss in situ reaction monitoring by means of impedance spectroscopy (IS). As a model reaction DeNOx-SCR at zeolites was chosen. This work is based on solvate supported proton transport mechanisms in zeolites. This conductivity could be measured in situ using impedance spectrsocopy. In a first step the descrimination of thermal desorption and catalytic conversion of ammonia over pure and metal-loaded zeolites was demonstrated by means of temperature as well as time depending IS. For detailed analysis a special-build measuring setup for simultaneous IS and DRIFTS was used. Additional to zeolites a porous zirconia-phosphate-based heterostructure was analyzed by means of IS in this thesis. It was shown that the general solvate-supported proton transport mechanisms could be transfered to this new class of materials. In a third part of this thesis the non-porous, semiconductiong material ammonia paratungstate (APT-4) was analyzed. For this material the thermal decomposition as well as the transformation of tungsten suboxide to tungsten oxide was monitored by in situ IS.

OpenAccess:
PDF PDF (PDFA)
(additional files)