A theory-guided combinatorial materials design of ductile Mg-based alloys utilizing ab initio and atomistic methods

Pei, Zongrui; Raabe, Dierk; Svendsen, Bob; Neugebauer, Jörg

doi:HT018738062

A theory-guided combinatorial materials design of ductile Mg-based alloys utilizing ab initio and atomistic methods = Theoriegeführtes kombinatorisches Materialdesign duktiler Mg-Legierungen mit ab initio und atomistischen Methoden

Pei, Zongrui

2015

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Zongrui Pei

ImpressumAachen : Publikationsserver der RWTH Aachen University 2015

UmfangX, 123 S. : Ill., graph. Darst.

Aachen, Techn. Hochsch., Diss., 2015

Genehmigende Fakultät
Fak05

Hauptberichter/Gutachter
Raabe, Dierk (Thesis advisor) ; Svendsen, Bob (Thesis advisor) ; Neugebauer, Jörg (Thesis advisor)

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2015-08-12

Online
URN: urn:nbn:de:hbz:82-rwth-2015-043337
DOI: 10.18154/RWTH-2015-04333
URL: http://publications.rwth-aachen.de/record/481719/files/481719.pdf

Einrichtungen

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
Ingenieurwissenschaften (frei) ; Mg alloys (frei) ; ductility (frei) ; ab intio methods (frei) ; combinatorial materials design (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 620

Kurzfassung
Energieeinsparungen und CO2-Reduktion gehören derzeit zu den wichtigsten Herausforderungen der Materialwissenschaft. Erfolgreiche Ansätze, um diese beiden Ziele zu erreichen, erfordern die Entwicklung neuartiger Leichtmetalle. Neue Mg-Legierungen spielen aufgrund ihrer Kombination von verhältnismäßig hoher Festigkeit und geringer Dichte dabei eine Schlüsselrolle. Allerdings wird deren Einsatz durch die geringe Dehnbarkeit bei Raumtemperatur derzeit verhindert. Kürzlich durchgeführte mechanische Test an reinem Mg-Volumenmaterial und an einphasigen Mg- 3Y (wt.%) Legierung am Max-Planck-Institut für Eisenforschung (MPIE) in Düsseldorf haben gezeigt, dass das Hinzufügen von Yttrium die Dehnbarkeit bei Raumtemperatur um einen Faktor 5 erhöht und die so-genannte I1 intrinsische Stapelfehler (SF)-Energie erniedrigt. Um ein tieferes Verständnis der Mechanismen, die ursächlich für den Anstieg der Verformbarkeit sind, zu bekommen, wurden die zuvorgenannten experimentellen Studien am MPIE durch theoretische quanten-mechanische Studien ergänzt. Unter Verwendung von Dichtefunktionaltheorie (DFT) wurde herausgefunden, dass Y-Zusätze die I1 SF-Energieerheblich reduzieren, was eine exzellente qualitative Übereinstimmung mit dem Experiment darstellt. In dieser Dissertation wurde die zahlenübergreifende Verbindung zwischen der Reduktion der I1 SF-Energie auf der atomaren Skale und dem makroskopischen Anstieg der Dehnbarkeit weitergehend untersucht. DFT-Rechnungen der I1 SF-Energien von 20 verschiedenen binären Mg-Legierungen wurden durchgeführt, wobei nur Seltene-Erd-Elemente eine Reduktion der I1 SF-Energie und einen Anstieg der Dehnbarkeit zeigten. Diese Vorhersage wurde experimentell am MPIE in den Fällen von Mg-Tb, Mg-Dy, Mg-Ho und Mg-Er-Legierungen bestätigt, die sich allesamt als dehnbar erwiesen. Bei der Herstellung neuer, dehnbarer Mg-Legierungen stellen Seltene-Erd-Elemente allerdings keine optimal Wahl dar, weil deren natürliches Vorkommen begrenzt und deren Abbau und Produktion ökologisch bedenktlich sind. Um alternative Legierungskomponenten zu finden, die Mg-Legierungen dehnbar machen, haben wir nach Zusammenhängen zwischen den Materialeigenschaften elementarer Legierungselemente und deren Einfluss auf die I1 SF-Energie in Mg-Legierungen gesucht. Das atomare Volumen, die Elektronegativität und der Kompressionsmodul haben einen solchen Zusammenhang gezeigt und basierend auf diesen drei Werten konnten wir eine einzige Kennzahl vorschlagen. Eine Auswertung dieser Kennzahl für 76 binäre Mg-Legierungen ergab kaum Alternativen zu den Seltenen Erden. Wir haben daher unsere Suche auf ternäre Legierungen erweitert und eine relativ hohe Zahl von Legierungselement-Kombinationen verhergesagt, die nicht zu den Seltenen Erden gehören und die I1 SF-Energie reduzieren.Zusätzlich, wurde ein Embedded-Atom (EAM) Potential für Mg-Y entwickelt, um Simulationen mit einer größeren Zahl von Atomen durchführen zu können. Sowohl DFT- als auch EAM-Simulationen haben eine Änderung der Energiebarrieren auf der verallgemeinerten Stapelfehler-Energieoberfläche (sog. Gamma-Oberfläche) durch Y ergeben. Es ist dabei wichtig, dass diese Änderungen empfindlich von der Versetzungs-Gleitebene und der Richtung abhängen. In einer Ausweitung unserer DFT-Rechnungen auf einen umfangreicheren Satz von 20 binären Mg-Legierungen haben wir die Änderung der Energiebarrieren und Peierls-Spannungen ausgewertet und die berechneten Gamma-Oberflächen schließlich als Eingangsgröße für ein Peierls-Nabarro-Modell zur Bestimmung der Kernstruktur von Versetzungen verwendet. Dabei haben wir einen neuen numerischen Ansatzverwendet, der die Zahl der notwendigen Eingangsparameter erheblich reduziert.

Energy savings and CO2 reductions are among the most essential tasks in materials science and engineering. Any successful attempt to achieve both goals requires the development of novel light-weight metallic materials. New Mg alloys play a key role owing to their combination of relatively high strength and low density. However, their wider use is hindered by their low room temperature ductility. Recent mechanical testing of pure bulk Mg and of a single phase solid solution Mg-3-wt.-%-Y performed at the Max-Planck-Institut für Eisenforschung (MPIE) in Düsseldorf, Germany, showed that the addition of yttrium increases the room temperature ductility about 5 times and lowers theso-called I1 intrinsic stacking fault (I1 SF) energy. In order to obtain a deeper insight into the mechanisms responsible for this increased ductility, the above described experimental studies have been complemented at MPIE by a quantum-mechanical study. Using density functional theory (DFT) calculations, Y additions were found to significantly reduce the I1 SF energy in excellent qualitative agreement with experiments.This thesis contains a thorough analysis of the above mentioned scale-bridging connection between atomic-scale reduction of I1 SF energies and an increased macroscopic ductility in Mg alloys. DFT calculations of I1 SF energies in 20 different binary Mg alloys have been performed but only rare-earth elements have been found to reduce theI1 SF energy and increase the ductility. This prediction was experimentally confirmed at MPIE in case of Mg-Tb, Mg-Dy, Mg-Ho, Mg-Er alloys that all turned out to be ductile. When designing new ductile Mg alloys, rare earth elements do not represent an optimum choice due to their limited natural resources and environmental concerns in their mining and production. In order to identify alternative solutes ductilizing Mg alloys, we have searched for relations between materials properties of elemental solutes and theirimpact on the I1 SF energies in Mg alloys. The atomic volume, the electronegativity and bulk modulus of elemental solutes have been found related to the I1 SF energies and we propose a single numerical indicator based on these three inter-relations. Evaluating this new indicator for 76 binary Mg alloys, we hardly find any alternative to rare-earths. Therefore, we extended our search to ternary alloys and relatively high number of pairs of non-rare-earth solutes have been predicted to reduce the the I1 SF energies. Next, aiming at simulations involving a higher number of atoms, an embedded atom method (EAM) potential for Mg-Y alloys was developed. Both DFT and EAM simulations have shown changes of energy barriers within generalized stacking fault energy surfaces (so-called gamma surfaces) due to Y additions. Importantly, these changes sensitively depend on the dislocation slip plane and direction. Extending our DFT calculations to a broader set of 20 binary Mg alloys, we have evaluated changes in energy barriers and Peierls stresses. In order to reduce the number of input energies for gamma surfaces, a new computational approach was developed and the computed gamma surfaces were used within the Peiers-Nabarro model to determine the dislocation properties. All the above summarized findings have deepened our fundamental understanding of plasticity in Mg materials and have been used to propose ductile rare-earth-free alloys.

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