Entwicklung von kristallisierenden Glasloten für planare Hochtemperatur-Brennstoffzellen

Geasee, Pisit; Conradt, Reinhard

doi:HT013855120

Entwicklung von kristallisierenden Glasloten für planare Hochtemperatur-Brennstoffzellen

Geasee, Pisit (Author)

2003

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Pisit Geasee

ImpressumAachen : Publikationsserver der RWTH Aachen University 2003

UmfangXII, 160 S. : Ill., graph. Darst.

Aachen, Techn. Hochsch., Diss., 2003

Genehmigende Fakultät
Fak05

Hauptberichter/Gutachter
Conradt, Reinhard (Thesis advisor)

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2003-02-17

Online
URN: urn:nbn:de:hbz:82-opus-6838
URL: http://publications.rwth-aachen.de/record/61955/files/Geasee_Pisit.pdf

Einrichtungen

Fakultät für Georessourcen und Materialtechnik (500000)

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
Glaslot (Genormte SW) ; Produktentwicklung (Genormte SW) ; Hochtemperaturbrennstoffzelle (Genormte SW) ; Lötverbindung (Genormte SW) ; Ingenieurwissenschaften (frei) ; Fügen mit Glas (frei) ; Glaseigenschaften (frei) ; Brennstoffzelle (frei) ; Glaslotentwicklung (frei) ; Werkstofftechnik (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 620

Kurzfassung
Glas- und Glaskeramiklote wurden für planare Hochtemperatur-Brennstoffzellen enwickelt. Die Anforderung an das Glaslot war: hoher thermischer Ausdehnungskoeffizient (11.0-12.0×10-6 K-1), hoher elektrischer Widerstand (mehr als 2 kW/cm2), gute thermochemische Kompatibilität mit den übrige Werkstoffen der Brennstoffzelle und Langzeitstabilität in H2- und H2O- Atmosphäre bei 800 oC für mehr als 40,000 Stunden. Als Ergebnisse werden der kristalline Phasenbestand, der Benetzungswinkel, die Fügeeigenschaften, das Gefüge, die Reaktionsmechanismen in der Zwischenschicht, sowie die Langzeitstabilität des thermischen Ausdehnungskoeffizienten, des Mineralphasenbestandes, der Haftung und der Stabilität gegen Verdampfung diskustiert. Die Zusammensetzungen der Gläser wurden anhand der konstitutionellen Komponenten berechnet. Gläser aus dem System BaO-CaO-Al2O3-SiO2 (B-C-A-S) haben einen höheren thermischen Ausdehnungskoeffizienten als Gläser aus dem System MgO-CaO-Al2O3-SiO2. Nach einer systematischen Untersuchungen des gesamten BaO-CaO-Al2O3-SiO2-Systems und der daraus folgenden Optimierung der Fügeeigenschaften durch Zusatz weiterer Oxide wurde das Glas S25 als Optimum gefunden. Langzeitversuche zeigten für die Fügung mit diesem Glas sehr gute Haftung, wenig Masseverlust und gute Gasdichtigkeit. Beobachtungen im Erhitzungmikroskrop, mit DTA, und Untersuchungen des Gefüges der Reaktionsschicht zeigen, dass das Glas für gute Haftung niedrige Viskosität, niedrige Oberflächenspannung und langsame Kristalisations-geschwindigkeit braucht. Die Verzahnung zwischen Glaslot und Chromstahl unter Fügebedigungen in stark reduzierender Atmosphäre wurde erreicht.

Glass and glass ceramic sealants are developed for high temperature planar SOFC meeting the requirements of high thermal expansion (11.0 to 12.0×10-6 K-1), high electrical resistance > 2 kW/cm2, good thermochemical compatibility with the other fuel cell materials, and stability under H2 and H2O atmospheres at an operation temperature of 800 oC for over 40,000 h. Experimental results in terms of crystallization behavior, thermal expansion coefficient, crystalline phase content, wetting and joining properties, microstructure, interfacial reaction mechanisms, as well as the long term stability of the thermal expansion coefficient, mineral phases, sticking, and stability against reactive evaporation were discussed. Compositions of glasses were developed by a theoretical approach termed constitutional compound calculation. Glasses from the system BaO-CaO-Al2O3-SiO2 (B-C-A-S) display high thermal expansion, higher than glasses from the system MgO-CaO-Al2O3-SiO2. After performing a systematic investigation to the entire BaO-CaO-Al2O3-SiO2 system, the properties of suitable glass were optimized by additional oxides. Finally, a specific formula termed S25 was found to be the optimum sealant. Long term stability tests showed good sticking, low evaporation loss, and good gas tightness. Observations by heating microscope, DTA, and investigation of the interfacial microstructure lead to a conclusion that good sticking requires a low viscosity, low surface tension and slow crystallization. Interlocking between glass sealant and steel was achieved under joining conditions in a strong reducing atmosphere.

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