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In situ-transmission electron microscopy of (thermo-)responsive microgels and microgel systems
2017 & 2018
Dissertation, RWTH Aachen University, 2017
Veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University 2018
Genehmigende Fakultät
Fak01
Hauptberichter/Gutachter
;
Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2017-11-23
Online
DOI: 10.18154/RWTH-2018-00026
URL: http://publications.rwth-aachen.de/record/711816/files/711816.pdf
Einrichtungen
Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
in situ TEM (frei) ; microgels (frei) ; nanoparticles (frei)
Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 540
Kurzfassung
Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der transmissionselektronenmikroskopischen Visualisierung des Einflusses von Änderungen der Umgebungsbedingungen auf Polymere und speziell Mikrogele, die sich in einem flüssigen Medium befinden. Neue Methoden in der in situ-Flüssigzell-TEM wurden angewandt. Zur Demonstration der Möglichkeiten im Bereich der Flüssigzell-TEM wurden Dickenmessungen der Wasserschichten sowohl mit EELS, alsauch mit EDX durchgeführt.Mikrogele sind neuartige quervernetzte Polymernetzwerke mit einem stetig wachsenden Einfluss auf moderne medizinische Anwendungen. Um unser Wissen über diese Materialien zu vertiefen, wurde ein SFB-Projekt (Sonderforschungsbereich) - SFB 985, "Functional Microgels and Microgel Systems" - mit Hilfe der DFG (Deutsche Forschungsgemeinschaft) eingerichtet; die vorliegende Arbeit ist als Teil dieses Projekts entstanden.Während bereits konventionelle Elektronenmikroskopie von leichten (nicht-dichten) Materialien nicht einfach ist, stößt man mit Flüssigzell-Untersuchungen schnell an Grenzen. Wegen dicker Wasserschichten und geringer Dichteunterschieden zwischen Polymer und umgebenden Wasser sind Kontrastunterschiede ebenfalls nur sehr gering. Um genau diesen Kontrast zu erhöhen, wurden neue Methoden der Kontrastierung mittels schwerer Metallnanopartikel, die gezielt in unterschiedliche Teile der Polymersysteme eingebracht wurden, angewandt und diese via in situ-TEM visualisiert. Dazu wurden verschiedene Mikrogelsysteme hergestellt und untersucht.Eine MATLAB-Software zur 3D-Rekonstruktion von 2D-TEM-Aufnahmen wurde sowohl auf die Flüssigzelle als auch auf Cryo-TEM-Aufnahmen angewandt.Ein großer Teil dieser Arbeit befasst sich mit der Aufnahme des Prozesses des hitzebedingten Kollabierens eines thermoresponsiven Mikrogels in der Flüssigzelle. Dieses Experiment demonstriert das responsive Verhalten von weichen Mikrogelen unter Einfluss von Temperaturänderungen zum ersten Mal visuell nachvollziehbar.The present thesis concentrates on the visualization of the effect of the environmental conditions on polymers and microgels in their native environment via transmission electron microscopy. Therefore, new methods in in situ liquid cell TEM are developed. Thickness measurements via EELS as well via EDX techniques are performed to demonstrate the feasibility of the liquid cell TEM techniques.Microgels are new soft polymer networks with rising influence on modern medical applications. To increase the knowledge about such microgels and microgel networks, a SFB (Sonderforschungsbreich) project - the SFB 985, "Functional Microgels and Microgel Systems" - was funded by the DFG (Deutsche Forschungsgemeinschaft) and this work was written as part of this SFB.While observing light elements via TEM is not trivial, in situ TEM is even more challenging due to thick liquid layers and low difference in density between polymer and surrounding water. To increase the missing contrast, new methods of staining of polymers were developed and applied. Heavy metal nano particles were selectively incorporated into single microgel compartments and visualized via in situ TEM. Different microgel systems were stained and analysed. A comparison to other indirect or direct visualization methods such as DLS measurements or super-resolved fluorescence microscopy is given.An analysis software based on MATLAB to evaluate 2D nano particle distributions and transfer it into 3D informations was used. It was applied to cryo- and in situ-TEM images to unravel the internal 3D structure.A major part of this work is the direct in situ visualization of the collapsing process of thermo-responsive microgels by heating up the liquid sample during the TEM investigation which was proven by the developed software. This experiment demonstrates for the first time the compartmentalization and responsive behaviour of soft materials, which can be visualized and analysed simultaneously under ambient conditions.
OpenAccess: 
PDF
(additional files)
Dokumenttyp
Dissertation / PhD Thesis
Format
online
Sprache
English
Externe Identnummern
HBZ: HT019562176
Interne Identnummern
RWTH-2018-00026
Datensatz-ID: 711816
Beteiligte Länder
Germany
