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Detection of freely dissolved hydrophobic organic chemicals in the sediment pore water of the German Bight, the rivers Elbe and Weser and the implementation of recreated pore water in bioassays with Danio rerio and Phaeodactylum tricornutum using passive dosing = Erfassung frei gelöster hydrophober organischer Chemikalien in Sediment-Porenwasser der Deutschen Bucht, Elbe und Weser und die Implementierung wiederhergestellten Porenwassers in Biotests mit Danio rerio und Phaeodactylum tricornutum mittels passive dosing
2018
Dissertation, RWTH Aachen University, 2018
Veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University
Genehmigende Fakultät
Fak01
Hauptberichter/Gutachter
;
Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2018-02-27
Online
DOI: 10.18154/RWTH-2018-222259
URL: http://publications.rwth-aachen.de/record/719623/files/719623.pdf
Einrichtungen
Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
SPME (frei) ; hydrophobic organic chemicals (frei) ; mixture toxicity (frei) ; passive dosing (frei) ; passive sampling (frei) ; sediment pore water (frei)
Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 570
Kurzfassung
Diese Dissertation war Teil einer umfassenden Bewertung der Deutschen Bucht in der Nordsee im Rahmen der Meeresstrategie Rahmenrichtlinie (MSRL). Hydrophobe organische Chemikalien (HOC) wie PAK und PCB sind allgegenwärtig. Gebunden an Partikel gelangen sie durch die vor allem über die Flüsse in die Meere. Bedingt durch ihre Eigenschaften akkumulieren diese Substanzen dann vornehmlich in Sedimenten. Dort binden HOC hauptsächlich an organische Bestandteile oder werden wiederum im Porenwasser gelöst. Diese freigelöste Fraktion (Cfree) wird auch als bioverfügbare Fraktion bezeichnet und ist gleichzeitig die Schadstoffkonzentration die auf Sediment assoziierte Organismen wirken kann. Denn basierend auf Cfree kann die chemische Aktivität (a) berechnet werden, die Potential für ökologisch relevante spontane Prozesse wie Diffusion, Biokonzentration und Basistoxizität beschreibt. Während die konservative Methode die Gesamtkonzentration im Sediment betrachtet, können Cfree und die chemische Aktivität zur Verbesserung der Risikobewertung von Sediment beitragen. Die Ziele dieser Arbeit sind daher (i) die Bestimmung der freigelösten Konzentration von PAK und PCB mit Gleichgewichtssammlern in Sedimenten und erstmalig auch in Schwebstoffen der Deutschen Bucht, dem Wattenmeer, sowie der Zuflüsse Elbe und Weser und (ii) die Validierung der verwendeten Gleichgewichtssammler, (iii) die Wiederherstellung der gemessenen frei gelösten Konzentrationen in zwei Biotests und (vi) die Bestimmung von Polymer-Polymer Verteilungskoeffizienten zur Ergänzung der existierenden Verteilungskoeffizienten. Die Ergebnisse zeigen das Cfree und a und somit die Basistoxizität in den Sedimenten der Deutschen Bucht gering waren und weiterhin die Zusammensetzung der HOC innerhalb der Deutschen Bucht nur geringfügig variierte. Im Gegensatz zu den Sedimenten des Wattenmeers, sowie die der Elbe und Weser bei denen die frei gelösten Konzentrationen deutlich über den Werten der Nordsee lagen. Besonders das Weserästuar im Wattenmeer zeigte stark erhöhte PCB Konzentrationen und dadurch eine hoher chemische Aktivität die nur knapp unter der Basistoxizität lag, sodass an dieser Station vor allem für sedimentassoziierte Organismen von einem erhöhten Risiko ausgegangen werden muss. Der Vergleich von Cfree in Sedimenten und Schwebstoffen zeigte nur geringe Unterschiede. Weiterhin konnte die in dieser Arbeit verwendeten Gleichgesichtsmethode validiert werden. Hinsichtlich der Implementierung von passive dosing in Biotests konnte gezeigt werden, dass sich Silikon O-Ringe gut eignen vor allem in der Anwendung mit 24-well Mikrotiterplatten. Die Wiederherstellung gemessener Umweltkonzentrationen im7Fischeitest und marinen Algen Test mittels passive dosing zeigte, dass die Effekte mit beladenen Silikon O-Ringen gut reproduzierbar sind und die eine konstante Exposition aufrechterhalten können. Darüber hinaus zeigte der Vergleich mit nominaler Dosierung (einfach Applikation) nur geringe oder keine Effekte. Das bedeutet, dass die Effekte durch nominale Dosierung von hydrophoben Substanzen unterschätzt werden und die Bestimmung von akkuraten Effektkonzentrationen von hydrophoben Chemikalien mit passive dosing sinnvoller ist. Das Verteilungsexperiment zeigte gute Übereinstimmungen mit bereits verfügbaren Daten und erweitert diese gleichzeitig. Diese Arbeit veröffentlicht den ersten umfassenden Datensatz von freigelösten Konzentrationen von PAK und PCB in Sedimenten der Deutschen Nordsee sowie der Elbe und Weser. Gleichzeitig stellt diese Arbeit damit die Basisinformationen und das Werkzeug für ein verbessertes Wasser-Sediment Management.Hydrophobic organic chemicals (HOCs) including PAHs and PCBs are ubiquitous, however they mostly travel bound to particles and eventually deposit to the sediment. In the sediment, HOCs bind to the organic particles or dissolve in the pore water. Freely dissolved, and thus bioavailable HOCs can pose a risk to the organisms, since the sediment is not only a habitat, but also a food source for many organisms. To assess the risk more data of freely dissolved concentrations is needed. This thesis aims to (i) determine the bioavailable fraction, hence the freely dissolved concentration (Cfree) of PAHs and PCBs in sediments of the German Bight, the Wadden Sea and in sediments and suspended particular matter (SPM) of the rivers Elbe and Weser using ex-situ solid phase micro-extraction (SPME). Furthermore, (ii) the passive sampling method from this study was compared to the passive sampling method coated jars as a cross validation to determine if both methods reveal the same results. The next step was then to (iii) to recreate the measured Cfree from the field in two bioassays to improve the passive dosing application for testing realistic environmental concentrations. The fourth part was (iv) to determine partitioning coefficients between different silicone types, since the available polymer-polymer partitioning coefficients for the used SPME fibres were obtained from an in-situ sediment experiment. The results show that Cfree and the chemical activity (a), and thus the baseline toxic potential in the sediments of the North Sea were rather low and the composition among all stations was similar. In contrast Cfree and a from the Wadden Sea and the river Weser and Elbe were significantly higher. A special contamination in the Wadden Sea was observed for the PCBs and the chemical activity at the Weser estuary was close to the baseline toxic area, which poses a high risk for benthic organisms. The comparison between Cfree of sediment and Cfree of SPM samples from the Elbe showed that there were no significant differences between both matrices, except for the samples from Prossen (German-Czech border) indicating that the SPM is a good indicator for recent contaminations. The cross validation of the two passive sampling methods (SPME and coated jars) revealed that there were no significant differences in resulting Cfree values. This proves that both methods are comparable, although different silicone types were used and both experiment were conducted in different laboratories with different measurement systems. The implementation of passive dosing O-rings into the fish embryo toxicity test (FET) and into the marine algae test (MAT) was easy and the good reproducibility shows that the application of O-rings is a reliable tool to maintain a constant exposure. The5comparison between traditional spiking and passive dosing proves that the testing of spiked solutions extremely underestimates the effects due to major losses during the test. Finally, the partitioning experiment provides new partitioning coefficients to contribute to the scientific basis for passive sampling and passive dosing testing.
OpenAccess: 
PDF
(additional files)
Dokumenttyp
Dissertation / PhD Thesis
Format
online
Sprache
English
Externe Identnummern
HBZ: HT019618811
Interne Identnummern
RWTH-2018-222259
Datensatz-ID: 719623
Beteiligte Länder
Germany
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