Integrated computer-aided design of molecules and processes using COSMO-RS

Scheffczyk, Jan David; Bardow, André; Sundmacher, Kai; Leonhard, Kai

doi:HT019720128

Integrated computer-aided design of molecules and processes using COSMO-RS = Integriertes Prozess- und Moleküldesign mithilfe von COSMO-RS

Scheffczyk, Jan David^RWTH*

2018

VerantwortlichkeitsangabeJan David Scheffczyk

Ausgabe1. Auflage

ImpressumAachen : Wissenschaftsverlag Mainz GmbH - Aachen 2018

Umfang1 Online-Ressource (XXI, 166 Seiten) : Illustrationen

ISBN978-3-95886-236-4

ReiheAachener Beiträge zur technischen Thermodynamik ; 14

Dissertation, RWTH Aachen University, 2018

Veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University

Genehmigende Fakultät
Fak04

Hauptberichter/Gutachter
Bardow, André (Thesis advisor)^RWTH* ; Sundmacher, Kai (Thesis advisor) ; Leonhard, Kai (Thesis advisor)^RWTH*

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2018-06-05

Online
DOI: 10.18154/RWTH-2018-225002
URL: http://publications.rwth-aachen.de/record/726523/files/726523.pdf
URL: http://publications.rwth-aachen.de/record/726523/files/726523.pdf?subformat=pdfa

Einrichtungen

Lehrstuhl für Technische Thermodynamik und Institut für Thermodynamik (412110)

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
COSMO-RS (frei) ; CAMPD (frei) ; integrated design (frei) ; computer-aided molecular and process design (frei) ; biomass (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 620

Kurzfassung
Der Erfolg chemischer Prozesse hängt entscheidend von zwei Faktoren ab: Zum einen von der optimalen Betriebsweise des Prozesses und zum anderen von den darin eingesetzten Molekülen wie beispielsweise Lösungsmitteln. Die Auswahl optimaler Moleküle und Prozesse erfolgt jedoch häufig aufgrund voneinander getrennter Aspekte: Entweder werden die Prozesse selbst optimiert, wobei auf eine festgelegte Vorauswahl an Molekülen zurückgegriffen wird, oder Moleküle werden anhand vereinfachender Kriterien ausgewählt. Darüber hinaus werden bei der Suche nach optimalen Molekülen oft stark vereinfachte thermodynamische Modelle zur Stoffdatenvorhersage genutzt, die zahlreiche experimentell bestimmte Modellparameter benötigen und dadurch den molekularen Designraum einschränken. Derzeitige Auswahlmethoden für Prozesse und Moleküle erfassen somit häufig nicht die komplexen Zusammenhänge molekularer Eigenschaften im Prozess und betrachten nur eine begrenzte Menge an möglichen Molekülen. Diese Vorgehensweise birgt das Risiko, nicht immer optimale Moleküle und Prozesse auszuwählen. Um gleichzeitig optimale Moleküle und Prozesse zu identifizieren, wird in dieser Arbeit ein Ansatz für integriertes Computer-Aided Molecular and Process Design (CAMPD) präsentiert. Der Ansatz nutzt COSMO-RS zur Stoffdatenvorhersage, welches auf Quantenmechanik basiert und daher nur gering von experimentell bestimmten Modellparametern abhängt. Um eine verlässliche Bewertung komplexer Prozesse zu ermöglichen, werden sogenannte pinch-basierte Prozessmodelle genutzt. Diese pinch-basierten Prozessmodelle berücksichtigen den inhärenten Zusammenhang molekularer Eigenschaften im Prozess und sind im Vergleich zu rigorosen Prozessmodellen sehr effizient. Der integrierte Designansatz wird in dieser Arbeit schrittweise von molekularen Screenings auf Prozessebene bis hin zum molekularen Design für Trenn- und Reaktionsprozesse erweitert. Die Anwendung des vorgestellten Designansatzes wird dabei für verschiedene Beispiele der Lösungsmittelauswahl und Prozessoptimierung veranschaulicht. Dabei werden Prozesse und Lösungsmittel für die Aufbereitung biobasierter Plattformchemikalien sowie die Herstellung von CO aus CO2 betrachtet. In dieser Arbeit wird somit COSMO-RS erfolgreich in CAMPD integriert und der Lösungsraum und die Anwendbarkeit aktueller CAMPD Ansätze deutlich erweitert.

Optimal performance of chemical processes requires both optimized operating conditions and carefully selected molecules such as solvents. However, the search for optimal molecules and process concepts often has a limited focus: Either processes are optimized using a pre-defined set of molecules or molecules are selected for novel applications based on simplified process indicators. At the same time, the search for optimal molecules often relies on strongly simplified thermodynamic models that require experimentally determined group interaction parameters and confine the molecular design space. Overall, current design approaches often do not capture complex process trade-offs and are limited to prescriptive sets of molecules which likely results in suboptimal choices. To address the challenge of identifying optimal processes and molecules, this thesis presents an integrated computer-aided molecular and process design (CAMPD) approach. The design approach uses quantum mechanics (QM)-based property prediction by COSMO-RS and is thus independent of experimental determined group interaction parameters while not relying on group additivity. For reliable and fast evaluation of complex processes, advanced pinch-based process models are employed. These pinch-based process models account for the inherent trade-off in molecular properties while being both computationally efficient and accurate in comparison to rigorous process models. The integrated design approach in this thesis is stepwise extended from process-level molecular screenings towards molecular design for separation and reaction-separation processes. The application of the presented integrated design approach is illustrated for various examples of solvent selection and process optimization. In particular, process concepts and solvents are investigated for the purification of bio-based platform chemicals as well as the production of CO from CO2. Overall, this thesis successfully integrates COSMO-RS property prediction in CAMPD and thus significantly expands the range and applicability of current CAMPD approaches.

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