Intensification of liquid-liquid extraction columns by microgels

Faulde, Miriam Anna Barbara; Jupke, Andreas; Wöll, Dominik

doi:HT021491371

Intensification of liquid-liquid extraction columns by microgels = Intensivierung von flüssig-flüssig Extraktionskolonnen mit Mikrogelen

Faulde, Miriam Anna Barbara^RWTH*

2022

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Miriam Anna Barbara Faulde

ImpressumAachen : RWTH Aachen University 2022

Umfang1 Online-Ressource : Illustrationen

Dissertation, Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen, 2022

Veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University

Genehmigende Fakultät
Fak04

Hauptberichter/Gutachter
Jupke, Andreas (Thesis advisor)^RWTH* ; Wöll, Dominik (Thesis advisor)^RWTH*

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2022-01-21

Online
DOI: 10.18154/RWTH-2022-06544
URL: http://publications.rwth-aachen.de/record/849069/files/849069.pdf

Einrichtungen

Lehrstuhl für Fluidverfahrenstechnik (416310)

Projekte

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
extraction (frei) ; liquid-liquid (frei) ; microgels (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 620

Kurzfassung
Für Extraktionskolonnen sind die Tropfengröße und ihre Verteilung Schlüsselparameter. Kleine Tropfen verbessern den Stofftransport durch die große Grenzfläche, während große Tropfen im Gegenstrom bei hohen Flussraten aufsteigen. Die Tendenz dieser Systeme zu koaleszieren erfordert kontinuierlichen Energieeintrag. Das Zusammenspiel aus Koaleszenz und Bruch bestimmt die Tropfengröße und führt zu einer breiten Verteilung. Einen neuen Ansatz dieses Tropfengrößen-Dilemma anzugehen bieten Mikrogele. Die quervernetzten Polymere können disperse Systeme gezielt stabilisieren und destabilisieren. Mit der Kombination aus grenzflächenaktiven und schaltbaren Eigenschaften ermöglichen Mikrogele neue Optionen für Prozesse mit definierter Tropfengröße. Die erfolgreiche Anwendung von Mikrogelen in Extraktionsprozessen erfordert das Verständnis der Effekte der Mikrogel Schicht an der Grenzfläche auf die prozessrelevanten Phänomene. Daher wird in dieser Arbeit der Einfluss der Mikrogele auf Fluid Dynamik, Stofftransport und Koaleszenz untersucht. Um vorteilhafte Merkmale für den Prozess zu bestimmen wurden vier verschieden Mikrogele mit unterschiedlichem Quervernetzteranteil und Größe eingesetzt. Die Fortpflanzung von Effekten über Skalen hinweg, von flüssig-flüssig Grenzfläche bis zum Technikumsmaßstab, wird betrachtet, wobei der Fokus auf den Einzeltropfen, als kleinste in sich abgeschlossene Prozesseinheit, liegt. Die Einzeltropfenexperimente zeigen, dass die Mikrogele vor allem die Grenzflächenmobilität reduzieren. Die Auswirkung auf die Fluid Dynamik der Tropfen nimmt mit zunehmendem Spreiten an der Grenzfläche zu und wirkt sich auch auf die anderen untersuchten Phänomene aus. Am Einzeltropfen wird der Stofftransport reduziert, während an der ebenen Grenzfläche kein zusätzlicher Stofftransportwiderstand für kleine Moleküle festgestellt wurde. Daher muss die reduzierte Grenzflächenmobilität die Durchmischung im Tropfeninneren und somit den Abbau des Konzentrationsgradienten vermindern. Die Koaleszenzwahrscheinlichkeit zweier Tropfen wird durch Mikrogele unterhalb ihrer Schalttemperatur deutlich herabgesetzt. Hier beeinflusst die Grenzflächenmobilität die Filmdrainage und somit die Koaleszenzzeit. Außerdem, wurde die schaltbare Phasentrennung erfolgreich in einem kontinuierlichen Prototyp im Technikumsmaßstab gezeigt. Außerdem zeigen Prozess-Simulationen mit Mikrogel besetzten monodispersen Tropfen, dass die Kapazität zu höheren Belastungen, bei gleichbleibender Trennleistung, gesteigert werden kann. Anderseits kann bei kleinen Belastungen die Trennleistung, durch kleine Tropfen und Betrieb nahe der Flutgrenze, gesteigert werden. Diese Arbeit zeigt die Einsatzmöglichkeit von Mikrogelen in Extraktionskolonnen und identifiziert das Spreiten und die Grenzflächenmobilität als kritische Eigenschaften für dieses Anwendungsfeld.

For extraction columns the drop size and drop size distribution are crucial for process performance. Small drops promote mass transfer by large interfacial area while larger drops withstand higher counter current flow rates. The tendency of the drop to coalesce requires constant energy input to break the drops. Hence, the interplay between coalescence and breakage regulates the drop size and often leads to broad size distribution. A new approach to tackle this drop size dilemma is the application of microgels. The crosslinked polymers can stabilize and destabilize liquid systems on demand by a very sensitive temperature trigger. With the combination of interfacial activity and switchability, microgels enable new options for processes with defined monodisperse drop size. For the successful introduction of microgels to extraction processes, the effect of the interfacial microgel layer on the processes relevant phenomena needs to be understood. Thus, the impact of microgels on fluid dynamics, mass transfer and coalescence is investigated in this work. To identify advantageous microgel properties four different microgels are utilized, differing in size and crosslinking. Furthermore, the propagation of effects is evaluated across scales from liquid-liquid interface to technical lab scale, with focus on single drops as smallest self contained unit of the process.The results from single drop experiments indicate that the predominant effect of microgels is the reduction of interfacial mobility. The effect of the microgels on the drops´ fluid dynamics increases with increasing spreading and interpenetration of the microgels at the interface. This also affects the other investigated phenomena. A reduced mass transfer was observed at single drops, while no additional mass transfer resistance of the microgel layer itself was measured for small molecules at a flat interface. Thus the reduced interfacial mobility must cause a reduced decay of the concentration gradient inside the drop. Regarding coalescence the probability for two colliding drops is significantly reduced by microgels below their switching temperature. This could also be accounted to reduced interfacial mobility since it affects the film drainage and thus required contact time for coalescence. Moreover, phase separation by temperature shift was successfully demonstrated in a continuous operating prototype in technical lab scale.Further, performance evaluation by process simulations with monodisperse microgel covered drops show a capacity increase to higher loads at equal separation performance. And at low loads monodisperse drops increase the separation performance and enable operation close to entrainment limit. This work demonstrates the applicability of microgels in extraction columns and also identifies the interfacial spreading and mobility as crucial properties for this scope of application.

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