2020 & 2021
Dissertation, Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen, 2020
Veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University 2021
Genehmigende Fakultät
Fak05
Hauptberichter/Gutachter
;
Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2020-11-30
Online
DOI: 10.18154/RWTH-2021-07808
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/824770/files/824770.pdf
Einrichtungen
Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
Cobourg limestone (frei) ; gas shales (frei) ; gas storage (frei) ; gas transport (frei) ; imaging techniques (frei) ; petrophysics (frei)
Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 550
Kurzfassung
Für eine Vielzahl von geotechnischen Anwendungen ist ein sehr gutes Verständnis von Transportprozessen für Flüssigkeiten und Gase in niedrig-permeablen Sedimentgesteinen erforderlich. Dies gilt insbesondere für die Beurteilung ihres Abdichtungsverhaltens bei der Lagerung von Atommüll und für ihre Eigenschaften als unkonventionelles Reservoir für Erdgas und Erdöl. Der Flüssigkeitstransport wird weitgehend durch die Porenstruktur gesteuert. Neben der Charakterisierung der Porenstruktur sind aber auch Sorptionsmessungen für die Beurteilung der Transporteigenschaften niedrig-permeabler Sedimentgesteine von großer Bedeutung. Im ersten Teil dieser Studie (Kapitel 2 und 3) wurden eine Reihe von petrophysikalischen und bildgebenden Verfahren eingesetzt, um die Transporteigenschaften und die Porenstruktur von Kalkstein aus dem mittleren Ordovizium von Cobourg, einem potenziellen Wirtsgestein für Endlagerstätten für nukleare Abfälle in Kanada, zu charakterisieren. Zu diesem Zweck wurden die Porosität und Permeabilität mit Helium an vier trockenen zylindrischen Gesteinskörpern in pseudo-triaxialen Zellen unter definierten isostatischen Spannungsbedingungen (5 - 20 MPa) gemessen. Die experimentellen Ergebnisse deuten darauf hin, dass die Spannungsempfindlichkeitskoeffizienten der Permeabilität um etwa eine Größenordnung höher sind als die der Porosität, was das Ergebnis einer bevorzugten Schließung oder Volumenreduzierung von Porenhälsen des Porennetzwerks mit zunehmender Spannung ist. Die wichtigsten Diskontinuitäten, die in der durchlässigsten Probe auftreten, wurden im Rasterelektronenmikroskop (SEM) als offene Stylolithe identifiziert, die Durchlässigkeit um zwei bis drei Größenordnungen im Vergleich zu Proben ohne Stylolithe erhöhen. Die Porenmorphologien und Porenstrukturen des intakten Cobourg-Kalksteins wurden außerdem nach Politur mit einem fokussierten Ionenstrahl beziehungsweise einem breiten Ionenstrahl am Rasterelektronenmikroskop (FIB- und BIB-SEM) analysiert. Mineralogische Analysen weisen darauf hin, dass es sich um ein dichtes Gestein handelt, das von Calcitkörnern unterschiedlicher Größe (µm - cm) dominiert wird, die von verschiedenen spröden Mineralen (Quarz, Dolomit und Pyrit) und miteinander verzahnten Tonmineralen umgeben sind. Die Tonmineral- und Kalzitphasen machen über 90% der Fläche aus, in der Poren vorhanden sind. Die Tonporen sind relativ klein und nahe beieinander, länglich in der Form und werden als interpartikuläre Poren interpretiert. Die Poren, die mit Kalzit assoziiert sind, decken im Gegensatz dazu einen großen Porengrößenbereich ab und sind weiter voneinander entfernt, von äquidimensionaler oder länglicher Form und können meist als intrapartikuläre Poren betrachtet werden. In BIB-SEM-Karten wurden für die beiden Phasen unterschiedliche Porengrößenverteilungen identifiziert, die durch Potenzgesetzbeziehungen zwischen Porenfläche und normierter Porenhäufigkeit mit unterschiedlichen Exponenten (1.93-2.18 für Calcit und 2.50-2.59 für Ton) charakterisiert werden können. Die aus der Rasterelektronenmikroskopie abgeleiteten und zu niedrigen Porengrößen extrapolierten Porositäten wurden mit den durch Heliumpyknometrie (HP) erhaltenen Porositäten verglichen. In Kapitel 4 wurden die Porenstruktur und die Sorptionskapazität der ediacarischen Doushantuo- und Liuchapo-Schiefer, China, charakterisiert und mit denen der kommerziell produzierten silurischen Longmaxi-Schiefer der oberen Jangtse Plattform verglichen. Die Ergebnisse zeigen, dass die berechneten maximalen Gasspeicherkapazitäten unter den heutigen Reservoirbedingungen für die ediacarischen -Schiefer (0.054 – 0.251 mmol/g) im Vergleich zu den silurischen Schiefern (0.237 – 0.330 mmol/g) niedriger sind. Die maximalen Mengen an sorbiertem Methan der Ediacara- und Silur-Schiefer lagen im ähnlichen Bereich zwischen 0.02 – 0.19 mmol/g bzw. 0.08 - 0.21 mmol/g. Die Porositäten der Ediacara-Schiefer (1.4 – 4.6%) sind geringer als die der Silur-Schiefer (6.2 – 7.4%). Niederdruck-N2- und CO2-Adsorptionsmessungen zeigten auch größere Mikroporenvolumenanteile und kleinere Mesoporenvolumina für die Ediacara-Schiefer. Dies hängt wahrscheinlich mit der Versenkung und mit einer über Kieselsäurediagenese ausgelösten Porenerhaltung zusammen. Der TOC-Gehalt ist entscheidend für die Sorptionskapazität und das CO2-Mikroporenvolumen beider Schiefer. Der Unterschied im Sorptionsbeitrag von Tonmineralen kann auf verschiedene Tonminerale und diagenetische Unterschiede von Illit zurückgeführt werden. Die in der Dissertation vorgestellten Ergebnisse haben wichtige Implikationen für die Charakterisierung der Porenstruktur niedrig-permeabler Gesteine, die Modellierung der Flüssigkeitsströmung in solchen Gesteinen, die Bewertung der Abdichtungseffizienz und möglicherweise Abschätzungen von gespeicherten Gasmengen.Understanding fluid transport processes in low-permeable sedimentary rocks is required for a wide range of geotechnical applications, especially for assessing their sealing behavior during nuclear waste storage and their transport properties as an unconventional reservoir. Fluid transport is largely controlled by the pore structure. Apart from pore structure characterization, sorption measurements are of equal importance in assessment of shale gas reservoirs. The first part of this study (chapter 2 and 3) employed a series of petrophysical and imaging techniques to characterize the fluid transport properties and pore structure of Middle Ordovician Cobourg limestone, a potential host rock for nuclear waste repositories in Canada. For this purpose, porosity and permeability were measured with helium on four dry cylindrical plugs in pseudo-triaxial cells under defined isostatic stress conditions (5-20 MPa). The experimental results indicate that stress sensitivity coefficients of permeability are about one order of magnitude higher than those of porosity, which is the result of preferential closure or volume reduction of interconnecting restrictions (pore throats) of the pore network with increasing stress. The major discontinuities observed in the most permeable sample are identified by scanning electron microscope (SEM) as open stylolites enhancing the permeability between two to three orders of magnitude as compared to samples where stylolites were absent. Pore morphologies and pore structures of the intact Cobourg limestone were analyzed by focused ion beam - and broad ion beam - scanning electron microscope (FIB- and BIB - SEM). Mineralogy analysis indicates that it is characterized as a tight rock dominated by calcite grains of variable sizes (µm - cm) surrounded by idiomorphic or subhedral minerals (quartz, dolomite and pyrite) and meshy clay minerals. The clay mineral and calcite phases contribute over 90% of the total pore area. The clay pores are relatively small and occur close to each other, elongated in shape and are interpreted as interparticle pores. On the contrary, the pores associated with calcite have a large pore size range and are distant from each other, equidimensional or elongated in shape and can mostly be considered as intraparticle pores. Different pore size distributions were identified for the two phases in BIB-SEM maps, which can be characterized by power law relationships between pore area and normalized pore frequency with different exponents (1.93-2.18 for calcite and 2.50-2.59 for clay). Based on the relationship, extrapolated porosities are compared to porosities obtained by helium pycnometry (HP). In Chapter 4 the pore structure and sorption capacity of Ediacaran Doushantuo and Liuchapo shales were characterized and compared with those of commercially producing Silurian Longmaxi shales in Upper Yangtze platform. The results show that computed maximum gas storage capacities at present day reservoir conditions are lower for the Ediacaran shales (0.054 - 0.251 mmol/g) when compared to the Silurian shales (0.237 - 0.330 mmol/g), while the maximum amounts of sorbed methane of Ediacaran and Silurian shales were in the same range, between 0.02 - 0.19 mmol/g and 0.08 - 0.21 mmol/g, respectively. Porosities were smaller for Ediacaran shales (1.4 - 4.6%) than for Silurian shales (6.2 - 7.4%). Low-pressure N2- and CO2 adsorption measurements also indicated larger micropore volume fractions and smaller mesopore volumes for the Ediacaran shales. This is likely related to burial and to a silica-associated preservation of pores. TOC content exhibits significant control on sorption capacity and CO2 micropore volume for both shales. The difference in sorption contribution of clay minerals can be attributed to different clay types and evolutionary differences of illite. The findings presented in the thesis have important implications for pore structure characterization, Gas-In-Place estimations, fluid flow modelling and sealing efficiency assessments.
OpenAccess:
PDF
(additional files)
Dokumenttyp
Dissertation / PhD Thesis
Format
online
Sprache
English
Externe Identnummern
HBZ: HT021055495
Interne Identnummern
RWTH-2021-07808
Datensatz-ID: 824770
Beteiligte Länder
Germany