Development of industry-scalable processes for nanocrystalline silicon oxide in silicon heterojunction solar cells

Qiu, Depeng; Rau, Uwe; Vescan, Andrei

doi:urn:nbn:de:hbz:5:2-1290542

Development of industry-scalable processes for nanocrystalline silicon oxide in silicon heterojunction solar cells

Qiu, Depeng^RWTH*

2023 & 2024

VerantwortlichkeitsangabeDepeng Qiu

ImpressumJülich : Forschungszentrum Jülich GmbH, Zentralbibliothek, Verlag 2023

Umfang1 Online-Ressource (202 Seiten) : Illustrationen, Diagramme

ReiheSchriften des Forschungszentrums Jülich. Reihe Energie & Umwelt = Energy & environment ; 619

Dissertation, RWTH Aachen University, 2023

Druckausgabe: 2023. - Onlineausgabe: 2023. - Auch veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University 2024

Genehmigende Fakultät
Fak06

Hauptberichter/Gutachter
Rau, Uwe (Thesis advisor)^RWTH* ; Vescan, Andrei (Thesis advisor)^RWTH*

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2023-10-20

Online
DOI: 10.18154/RWTH-2023-10814
URN: urn:nbn:de:hbz:5:2-1290542
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/973466/files/973466.pdf

Einrichtungen

Lehrstuhl für Photovoltaik (FZ Jülich) (615610)

Projekte

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
nanocrystalline silicon oxide (frei) ; silicon heterojunction (frei) ; solar cell (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 621.3

Kurzfassung
Dank der hervorragenden Passivierung von hydriertem amorphem Silizium (a-Si:H) auf der Wafer-Oberﬂäche wurden in den letzten Jahrzehnten mit der Silizium-Heteroübergangs-Solarzellentechnologie (SHJ) eine hohe Leerlaufspannung (Voc) und ein hoher Wirkungsgrad (η) erreicht. Allerdings führt eine erhebliche parasitäre Absorption in dotiertem a-Si:H zu einer niedrigen Kurzschlussstromdichte (Jsc), wodurch die Zellleistung von SHJ-Solarzellen eingeschränkt wird. Dotiertes hydriertes nanokristallines Siliziumoxid (nc-SiOx:H), das aus leitfähigen Siliziumkristalliten (nc-Si) besteht, die in eine transparente Matrix aus hydriertem amorphem Si- liziumoxid (a-SiOx:H) eingebettet sind, ist ein attraktives Alternativmaterial zum üblicherweise in SHJ-Solarzellen verwendeten a-Si:H, um die Zellleistung weiter zu verbessern. Bei der Anwendung von nc-SiOx:H(n) in SHJ-Solarzellen muss immer ein Kompromiss zwischen den optischen und elektrischen Eigenschaften berücksichtigt werden. Ziel dieser Arbeit ist es, die Implementierung dieser Schicht in SHJ- Solarzellen systematisch zu untersuchen, die Korrelation zwischen Materialeigenschaften und Geräteleistung zu ermitteln und die industrielle Anwendbarkeit von nc-SiOx:H in SHJ-Solarzellen zu demonstrieren. Im ersten Teil dieser Arbeit wurden n-Typ nc-SiOx:H und hydriertes nano- kristallines Silizium (nc-Si:H) Schichten entwickelt und in einer industriellen Multi-substrat plasmaunterstützten chemischen Gasphasenabscheidung (PECVD) Anlage für die Anwendung in vollﬂächigen (>156×156 mm2) SHJ Solarzellen verglichen. Mittels optischer, elektrischer und struktureller Materialcharakterisierungen wurde der Einﬂuss der Depositionsparameter, wie Depositionsleistungsdichte (P), Depositionsdruck (p) und Gaszusammensetzungen, untersucht. Es wurde festgestellt, dass die Reaktion von nc-SiOx:H(n) auf die Variation der Abscheidungsparameter anders ist als die von nc-Si:H(n)-Schichten. Außerdem wurde ein synergistischer Eﬀekt von CO2 und PH3 oder CO2 und SiH4 auf die Materialeigenschaften von nc-SiOx:H- Schichten beobachtet. Um nc-SiOx:H mit hoher Transparenz und ausreichender Leitfähigkeit zu erhalten, ist ein hoher Volumenanteil von a-SiOx:H (Fa-SiO2) und nc-Si (Fc), aber ein geringer Volumenanteil von a-Si:H (Fa-Si:H) erforderlich. Außerdem wurde eine sehr gute Homogenität der in diesem großﬂächigen System hergestellten nc-SiOx:H(n)-Schicht nachgewiesen. Im zweiten Teil dieser Arbeit wurden die nc-SiOx:H-Schichten mit einer Dicke von 15 nm in SHJ-Solarzellen mit rückseitigem Übergang als ETL auf n-Type c-Si-Wafern der Größe M2 integriert. Es wurde gezeigt, dass die Variation der Materialeigenschaften von nc-SiOx:H(n) keinen Einﬂuss auf das Voc hat, aber einen großen Einﬂuss auf den Jsc und den Füllfaktor (FF ) der Solarzellen sowie den Kontaktwiderstand (ρc) von Indium-Zinn-Oxid (ITO) / nc-SiOx:H(n). Es wurde festgestellt, dass der ρc von ITO / nc-SiOx:H(n) durch Erhöhung der Dunkelleitfähigkeit (σ) und des Fc oder durch Verringerung der optischen Bandlücke (E04) von nc-SiOx:H(n) verringert werden kann. Insgesamt zeigt die beste Zelle in der Vorentwicklung Voc von 728 mV, FF von 76,7%, Jsc von 39,1 mA/cm2 und η von 21,83%. Um ein umfassendes Wissen über die Wirkungsgradgrenze der Solarzelle zu erhalten, wurde ein hochgradig vorhersagendes Modell im Quokk3-Simulator erstellt und eine Verlustleistungsanalyse durchgeführt. Es wurde festgestellt, dass der Engpass in den Eigenschaften der Frontschichtstapel liegt. Anschließend wurde ein Fahrplan zur Erreichung eines Wirkungsgrads von 24% aufgestellt. Im dritten Teil dieser Arbeit wurde eine systematische Optimierung durchgeführt, um die Zellleistung zu verbessern. Es wurden Solarzellen mit verschiedenen ETL-Strukturen und unterschiedlichen Dicken hergestellt. Eine deutliche Verschlechterung der Kontakteigenschaften von nc-SiOx:H(n) / ITO wurde bei einer Verringerung der nc-SiOx:H-Dicke von 20 auf 5 nm beobachtet, was nicht durch die verringerte parasitäre Absorption auf der Vorderseite kompensiert werden kann. Durch Einfügen von a-Si:H(n) oder hochleitfähigem nc-Si:H(n) zwischen nc-SiOx:H(n) und ITO kann eine Verbesserung der Kontakteigenschaften erreicht werden. Außerdem wurde gezeigt, dass eine schnelle Keimbildung und eine dünnere Inkubationsschicht erreicht werden kann, wenn die nc-Si:H(n)-Saatschicht vor dem nc-SiOx:H(n) aufgebracht wird. Im Vergleich zu den Zellen mit einer einzelnen nc-SiOx:H(n)-Schicht wird bei den Zellen mit einer nc-Si:H(n)/ nc-SiOx:H(n)-Mehrschicht ein relativer Zuwachs von etwa 3% erreicht. Um die Oberﬂächenpassivierung zu verbessern, wurden die mit Wasserstoﬀplasma behandelten a-Si:H(i)-Schichten als Passivierungsschicht auf beiden Seiten abgeschieden, was zu einer Erhöhung des η um etwa 1%abs führte. Zusätzlich wurden Bauelemente mit verschiedenen transparenten leitfähigen Oxiden (TCO) auf nc-SiOx:H(n)-Einzelschichten hergestellt und deren IV-Parameter verglichen. Es wurde festgestellt, dass der Kontaktwiderstand von nc-SiOx:H(n)/TCO und nc-SiOx:H/Ag für Zellen mit titandotiertem Indiumoxid (ITiO) niedriger ist als für Zellen mit ITO. Außerdem haben wir die optimale Dicke von MgF2 und ITO für die Zellen mit 10 nm nc-SiOx:H(n)-Einzelschicht durch OPAL 2-Simulation ermittelt, um den erzeugten Strom zu maximieren. Mehr als 0,6 mA/cm2 Gewinn von Jsc und 0,3%abs Erhöhung von η wurden beobachtet, ohne FF und Voc zu beeinträchtigen, wobei 40,06 mA/cm2 von Jsc und 22,8% von η erreicht wurden. Darüber hinaus wurde die Randrekombination in den Bauelementen mit vier 1,9 mal 1,9 cm2 großen Zellen, die in einen Wafer der Größe eines Viertel-M2 eingebettet sind, mit Hilfe der Quokka3-Simulation untersucht. Es wurde eine Verringerung des Voc um etwa 9 mV für die kleinen Zellen im Vergleich zu den Zellen in voller Größe festgestellt. Dann haben wir die optimierten ETL, ITO, a-Si:H(i) und a-Si:H(p) in den M2-Wafern in voller Größe eingesetzt, um die Rekombination am Rand vollständig zu vermeiden. Zur weiteren Verbesserung der Bauelementleistung wurde eine ultradünne (5 nm) nc-Si:H(n)-Schicht verwendet und in vollﬂächigen SHJ-Solarzellen optimiert. Bei Zellen mit porösem nc-Si:H(n) wurde ein TCO-Sputterschaden beobachtet, der nachweislich mit dem Ionenbeschuss und der Mikrostruktur von nc-Si:H(n) zusammenhängt. Die Verwendung eines dichteren nc-Si:H(n) führte zu einer Verringerung des Sputterschadens und zu einer Erhöhung von η von 22,4% auf 23,6%. Die beste Solarzelle weist einen Voc von 741,8 mV, FF von 82,2%, Jsc von 39,27 mA/cm2 und einen Wirkungsgrad η von 23,95% auf einem Wafer der Größe M2 (244,3 cm2) auf.

Thanks to the excellent passivation of hydrogenated amorphous silicon (a-Si:H) to wafer surface, high open circuit voltage (Voc) as well as power conversion eﬃciency (η) have been achieved by the silicon heterojunction (SHJ) solar cell technology in the recent decades. However, a signiﬁcant parasitic absorption in doped a-Si:H re- sults in a low short circuit current density (Jsc), limiting the cell performance of SHJ solar cells. Doped hydrogenated nanocrystalline silicon oxide (nc-SiOx:H), consisting of conductive silicon crystallites (nc-Si:H) embedded in transparent hydrogenated amorphous silicon oxide (a-SiOx:H) matrix, is an attractive alternative material to the commonly used a-Si:H in SHJ solar cells to further improve the cell performance. A trade-oﬀ between the optical and the electrical properties always need to be taken into account when applying the nc-SiOx:H(n) ﬁlms in SHJ solar cells. The goal of this thesis is to systematically investigate the implementation of nc-SiOx:H(n) in SHJ solar cells, to ﬁnd the correlation between the material properties and the de- vice performance, and to demonstrate the industrial applicability of nc-SiOx:H in SHJ solar cells.In the ﬁrst part of this work, n-type nc-SiOx:H and hydrogenated nanocrys- talline silicon (nc-Si:H) (x equals zero) layers were developed and compared in an industrial multi-substrate plasma enhanced chemical vapor deposition (PECVD) system for the application in full-sized (>156×156 mm2) SHJ solar cells. By means of optical, electrical and structural material characterizations, the inﬂuence of de- position parameters, such as deposition power density (P ), deposition pressure (p) and gas compositions, was investigated. It was found that the response of nc-SiOx:H to the variation of deposition parameters is diﬀerent from that of nc-Si:H layers. Moreover, a synergistic eﬀect of CO2 and PH3 or SiH4 on the material properties of nc-SiOx:H ﬁlms was observed. To acquire the nc-SiOx:H ﬁlms with high transparency and suﬃcient conductivity, high volume fraction of a-SiOx:H (Fa-SiO2 ) and nc-Si:H (Fc), but low a-Si:H volume fraction (Fa-Si:H) are required. Furthermore, a very good homogeneity of the nc-SiOx:H(n) ﬁlms prepared in this large-area system was demonstrated.In the second part of this work, the nc-SiOx:H layers at thickness of 15 nm were integrated in the rear-junction SHJ solar cells as electron transport layer (ETL) on n-type quarter-M2-sized c-Si wafers. It was demonstrated that the variation of material properties of nc-SiOx:H(n) does not aﬀect the Voc but has a big inﬂuence on the Jsc and the ﬁll factor (FF ) of SHJ solar cells as well as the contact resistivity (ρc) of indium tin oxide (ITO) / nc-SiOx:H(n). It was found that the ρc of ITO / nc-SiOx:H(n) can be reduced by increasing the dark conductivity (σ) and the Fc, or reducing the optical band gap (E04) of nc-SiOx:H(n). In total, the best performed cell in the preliminary development shows Voc of 728 mV, FF of 76.7%, Jsc of 39.1 mA/cm2 and η of 21.83%. To have a comprehensive knowledge on eﬃciency limit of the solar cell, a highly predictive model was built in Quokk3 simulator and a power loss analysis was carried out. It was found that the bottleneck to the cell performance is the properties of the front layer stacks. Then, a road map to 24% of power conversion eﬃciency was put forward.In the third part of this work, a systematical optimization has been done to improve the cell performance. The solar cells with diﬀerent ETL structure at various thickness were fabricated. Signiﬁcantly deteriorated contact property of nc-SiOx:H(n) / ITO was observed when reducing the nc-SiOx:H thickness from 20 to 5 nm, which can not be compensated by the decreased parasitic absorption on the front. By inserting the a-Si:H(n) or the highly conductive nc-Si:H(n) between nc-SiOx:H(n) and ITO an enhancement of the contact property can be achieved. Besides, it was demonstrated that a rapid nucleation and a thinner incubation layer can be obtained by depositing nc-Si:H(n) seed layer prior to the nc-SiOx:H(n). Com- pared to the cells with nc-SiOx:H(n) single layer, around 3% relative gain of η is achieved for the cells with nc-Si:H(n) / nc-SiOx:H(n) multi-layer. To enhance the surface passivation, the hydrogen plasma treated a-Si:H(i) layers were deposited as the passivating layer on both side, yielding about 1%abs increase of η. Additionally, the devices with various transparent conductive oxide (TCO) upon nc-SiOx:H(n) single layer were prepared and their IV parameters were compared. It was found that lower contact resistivity of nc-SiOx:H(n)/TCO and nc-SiOx:H/Ag are reached for the cells with titanium doped indium oxide (ITiO) compared to the devices with ITO. Besides, we identiﬁed the optimal thickness of the magnesium ﬂuoride (MgF2) and ITO for the cells with 10 nm nc-SiOx:H(n) single layer by OPAL 2 simulation to maximize the generate current. More than 0.6 mA/cm2 gain of Jsc and 0.3%abs increase of η were observed without compromising to FF and Voc, achieving 40.06 mA/cm2 of Jsc and 22.8% of η. Furthermore, the perimeter recombination in the devices with four 1.9×1.9 cm2 cells embedded in a quarter-M2-sized wafer was stud- ied by means of Quokka3 simulation. About 9 mV reduction of Voc was found for the small size cells compared with the full-size cells. Then we applied the optimized ETL, ITO, a-Si:H(i) and a-Si:H(p) in the full-sized M2 wafers to totally omit the perimeter recombination. To further improve the device performance, ultra-thin (5nm) nc-Si:H(n) ﬁlm was utilized and optimized in the full-sized SHJ solar cells. A TCO sputter damage was observed for the cells with porous nc-Si:H(n) and proved to be related to the ion bombardment and the microstructure of nc-Si:H(n). By using a denser nc-Si:H(n), a decreased sputter damage and an enhancement of η from 22.4% to 23.6% were demonstrated. The best solar cell exhibits Voc of 741.8 mV, FF of 82.2%, Jsc of 39.27 mA/cm2 and η of 23.95% on an M2-sized wafer (244.3 cm2).

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