Rare-earth atoms on two-dimensional materials: $ab$ $initio$ investigation of magnetic properties

Carbone, Johanna Paulina; Morgenstern, Markus; Blügel, Stefan

doi:43023

Rare-earth atoms on two-dimensional materials: $ab$ $initio$ investigation of magnetic properties

Carbone, Johanna Paulina^RWTH*

2024

VerantwortlichkeitsangabeJohanna Paulina Carbone

ImpressumJülich : Forschungszentrum Jülich GmbH, Zentralbibliothek, Verlag 2024

Umfang1 Online-Ressource : Illustrationen

ISBN978-3-95806-740-0

ReiheSchriften des Forschungszentrums Jülich. Reihe Schlüsseltechnologien = Key technologies ; 279

Dissertation, RWTH Aachen University, 2023

Druckausgabe: 2024. - Onlineausgabe: 2024. - Auch veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University 2024

Genehmigende Fakultät
Fak01

Hauptberichter/Gutachter
Blügel, Stefan (Thesis advisor)^RWTH* ; Morgenstern, Markus (Thesis advisor)^RWTH*

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2023-12-14

Online
DOI: 10.18154/RWTH-2024-00969
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/977880/files/977880.pdf

Einrichtungen

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
2D magnetic materials (frei) ; 4f electrons (frei) ; Crystal Field Theory (frei) ; Density Functional Theory (frei) ; FLEUR (frei) ; Magnetotransport (frei) ; magnetic anisotropy (frei) ; magnetism (frei) ; rare-earth materials (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 530

Kurzfassung
Die Adsorption einzelner magnetischer Atome und atomar dünner magnetischer Schichten auf Oberflächen und zweidimensionalen Materialien bietet eine einzigartige Möglichkeit zur Konstruktion hochkompakter und effizienter Nanostrukturen mit potenziellen Anwendungen in der Spintronik und Spin-Orbitronik. Diese Arbeit verwendet Berechnungen basierend auf der Dichtefunktionaltheorie, um unser Verständnis der Physik der 4f Elektronen zu vertiefen, indem sie die wesentlichen Eigenschaften von Seltenerd-Atomen untersucht, die auf zweidimensionale Materialien adsorbiert sind. Diese Untersuchungen liefern wertvolle Erkenntnisse über magnetische Anisotropie und verwandte Phänomene und werfen Licht auf das komplexe Zusammenspiel von Faktoren wie Spin-Bahn-Kopplung, Symmetrie, Kristallfeld und topologischen Merkmalen, welche das beobachtete Verhalten bestimmen. Die vielversprechenden Ergebnisse betonen die Bedeutung einer weiteren Erforschung solcher Systeme, um den gezielten Entwurf und die Anpassung magnetischer Nanostrukturen zu realisieren. Die Untersuchung beginnt mit der Analyse der Eigenschaften von Seltenerd-Atomen, die auf einer Graphen-Monoschicht adsorbiert sind und sich somit in einem hexagonalen Kristallfeld befinden. Die berechneten elektronischen und magnetischen Eigenschaften sowie die Energieabhängigkeit von der Magnetisierungsrichtung zeigen, dass selbst auf einem strukturell einfachen Material wie Graphen die Energieabhängigkeit stark anisotrop ist und Werte von mehreren meV erreichen kann. Die Berechnung von Multiplett-Aufspaltungen anhand bewerteter Kristallfeldparameter zeigt Unterschiede zwischen ganzzahligen und halbzahligen Spin-Systemen auf. Im ersten Fall treten tunnelgespaltene Zustände auf, während die halbganzzahligen Spin-Systeme durch Symmetrie gegen die Bildung solcher Zustände geschützt sind. Dennoch kann die Quantentunnelung der Magnetisierung in beiden Spin-Systemen stattfinden, angetrieben von verschiedenen Faktoren wie Streuereignissen mit Substrat-Phononen und Leitungselektronen. Insgesamt hängt die magnetische Anisotropie signifikant vom entsprechenden Seltenerd-Atom ab und kann durch Anwendung äußerer mechanischer Spannung als Mittel zur Manipulation modifiziert werden, während die elastischen Eigenschaften von der Magnetisierungsrichtung abhängen. Diese Beobachtungen bieten wertvolle Einblicke in die magnetoelastischenund magnetostrukturellen Eigenschaften der Materialien. Zusätzlich wird die Bedeutung einer präzisen theoretischen Beschreibung der 4f Elektronen in einer Diskussion über ihre Orbitalbesetzung betont, da dies erhebliche Auswirkungen auf die magnetischen Anisotropieeigenschaften hat. Eine Konzentrationsreduktion der magnetischen Atome zeigt in der anschließenden Analyse, dass sich die elektronische Struktur verändern kann, was zu neuartigen Eigenschaften, wie der Entstehung von flachen Bändern in der Nähe der Fermi Energie führt. Das Ziel der Studie besteht außerdem darin, experimentelle Bedingungen realitätsgetreuer in der Simulation nachzubilden, indem sie die Auswirkungen eines metallischen Substrats auf die magnetischen Eigenschaften der Seltenerd- /Graphen-Systeme analysiert. Die Ergebnisse legen nahe, dass die magnetischen Eigenschaften durch das metallische Substrat minimal beeinflusst oder erheblich beeinträchtigt werden können, abhängig von der Entfernung zwischen den Komponenten und den magnetischen Eigenschaften des Substrats selbst. Daher kann die Auswahl des Metallsubstrats sowohl die Untersuchung der inhärenten magnetischen Eigenschaften des zweidimensionalen Seltenerd-Materials ermöglichen als auch die Manipulation dieser Eigenschaften erleichtern. Abschließend führt die Arbeit Untersuchungen bezüglich Seltenerd-Atomen auf einer Monoschicht eines Übergangsmetall-Dichalkogenid durch, und erweitert damit den wissenschaftlichen Kenntnisstand der potenziellen Szenarien, in denen 4f Elektroneninteragieren und von verschiedenen Umgebungen beeinflusst werden können. Dieser Abschnitt zeigt, dass eine große magnetische Anisotropie entweder eine hohe oder niedrige Bedeckung des magnetischen Atoms erfordert, abhängig von seiner Chemie und 4f Besetzung. Darüber hinaus zeigen die Ergebnisse, dass die spezielle Kombination aus hoher Magnetisierung, starker Spin-Bahn-Kopplung und Symmetrieeigenschaften zur Entstehung nicht-trivialer topologischer Merkmale in der Bandstruktur führen kann. Diese Merkmale vereinen sich zu einer endlichen Berry-Krümmung im reziproken Raum, was vielversprechende Möglichkeiten für die Realisierung anomaler Hall-Plattformen in diesen Systemen bietet.

The adsorption of single magnetic atoms and atomic-thin magnetic layers on surfaces and two-dimensional materials presents a unique opportunity for the construction of highly compact and efficient nanostructures, with potential applications in spintronics and spin-orbitronics. This thesis employs density functional theory-based calculations to deepen our understanding of the physics of 4f electrons by investigating the essential characteristics of rare-earth atoms adsorbed onto two-dimensional materials. These investigations provide valuable insights into magnetic anisotropy and related phenomena, shedding light on the complex interplay between factors such as spin-orbit coupling, symmetry, crystal field, and topological features that govern observed behaviors. The promising results obtained highlight the importance of further exploration of such systems with the ultimate aim of designing and tailoring magnetic nanostructures. The analysis begins by examining the properties of rare-earth atoms adsorbed ona graphene monolayer, resulting in them being situated within a hexagonal crystal field. The calculated electronic and magnetic properties, as well as the energy dependence on the magnetization direction, reveal that even on a structurally simple material like graphene, the energy dependence is highly anisotropic and can reach values of several meV. The calculation of multiplet splittings from evaluated crystal field parameters indicates differences between integer and half-integer spin systems. In the former case, tunnel-split states are found, whereas half-integer spin systems are symmetry-protected against the formation of such states. Nevertheless, quantum tunneling of magnetization can take place in both spin systems, driven by various factors like scattering events involving substrate phonons and conduction electrons. Overall, the magnetic anisotropy is found to be significantly dependent on the specific rare-earth atom and can be modified by applying external mechanical strain as a tool for manipulation, while the elastic properties rely on the direction of magnetization. These observations offer valuable insights into the magnetoelastic and magnetostriction properties of the materials. Additionally, the importance of obtaining a precise theoretical description of the 4f electrons is emphasized in a discussion on their orbital occupation, as it has a considerable impact on the magnetic anisotropy properties. Upon diluting the magnetic atoms, subsequent analysis demonstrates that the electronic structure can be altered, resulting in the appearance of novel properties such as flat bands in the vicinity of the Fermi energy. The study also aimed to simulate experimental conditions more accurately by analyzing the impact of a metallic substrate on the magnetic properties of the rare-earth/graphene systems. The findings suggest that the magnetic properties can be minimally influenced or considerably impacted by the metallic substrate, depending on the distance between the components and the magnetic properties of the substrate itself. Therefore, the selection of the metal substrate can allow for either the examination of the inherent magnetic characteristics of the two-dimensional rare-earth material or facilitate the manipulation of these properties. Finally, the thesis outlines investigations with regards to rare-earth atoms adsorbed onto a monolayer of transition-metal dichalcogenide, broadening the potential scenarios in which 4f electrons can interact and be influenced by different environments. It will be demonstrated that achieving a large magnetic anisotropy requires either a high or low coverage of the magnetic atom, depending on its chemistry and 4f occupation. Furthermore, the results reveal that the combination of a large magnetization, strong spin-orbit coupling, and symmetry properties can lead to the emergence of non-trivial topological features in the band structure. These features merge into a finite Berry curvature in reciprocal space, which presents promising opportunities for realizing anomalous Hall platforms in these systems.

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