Physics, MOVPE growth, and investigation of m-plane GaN films and InGaN/GaN quantum wells on gamma-LiAlO 2 substrates

Mauder, Christof; Heuken, Michael

doi:urn:nbn:de:hbz:82-opus-39241

Physics, MOVPE growth, and investigation of m-plane GaN films and InGaN/GaN quantum wells on gamma-LiAlO 2 substrates = Physik, MOVPE-Wachstum und Untersuchung von m-plane-GaN-Schichten und InGaN/GaN-Quantentöpfen auf gamma-LiAlO2-Substraten

Mauder, Christof (Author)

2011 & 2012

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Christof Mauder

ImpressumAachen : Publikationsserver der RWTH Aachen University 2011

Umfang132 S. : Ill., graph. Darst.

Aachen, Techn. Hochsch., Diss., 2011

Prüfungsjahr: 2011. - Publikationsjahr: 2012

Genehmigende Fakultät
Fak06

Hauptberichter/Gutachter
Heuken, Michael (Thesis advisor)

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2011-12-20

Online
URN: urn:nbn:de:hbz:82-opus-39241
URL: http://publications.rwth-aachen.de/record/64546/files/3924.pdf

Einrichtungen

Lehr- und Forschungsgebiet GaN-Bauelementtechnologie (612020)

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
Galliumnitrid (Genormte SW) ; MOCVD-Verfahren (Genormte SW) ; Quantenwell (Genormte SW) ; Photolumineszenz (Genormte SW) ; Röntgendiffraktometrie (Genormte SW) ; Polarisation (Genormte SW) ; Physik (frei) ; m-plane GaN (frei) ; unpolar (frei) ; LiAlO2 (frei) ; InGaN/GaN MQW (frei) ; nonpolar (frei) ; polarization (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 530
pacs: 81.15.Kk * 81.05.Ea * 78.55.Cr * 81.65.-b * 68.55.-a * 61.05.cp

Kurzfassung
Das Wachstum von InGaN/GaN-Quantentopf-Strukturen entlang einer nicht polaren Orientierung umgeht die negativen Auswirkungen des so genannten „Quantum Confined Stark Effect“ und wird daher als viel versprechender Ansatz zur Verbesserung der Wellenlängenstabilität und Effizienz zukünftiger optoelektronischer Bauelemente erachtet. Diese Arbeit beschreibt physikalische Grundlagen sowie experimentelle Ergebnisse zur metallorganischen Gasphasenepitaxie (MOVPE) und Charakterisierung von GaN-Schichten und InGaN/GaN-Mehrfachquantentopf (MQW)-Strukturen, die entlang der nicht polaren (1-100) m-Ebene auf (100) Lithiumaluminiumoxid (LiAlO2)-Substraten abgeschieden wurden. Die begrenzte thermische und chemische Stabilität des LiAlO2-Substrats kann durch einen Nitridierungsschritt, der die Bildung einer dünnen (1-100) AlN-Schicht an der Oberfläche des LiAlO2 bewirkt, verbessert werden. Dies erlaubt die phasenreine Beschichtung von (1-100) GaN-Schichten. Die geringe Gitterfehlanpassung von (1-100) GaN zu (100) LiAlO2 ermöglicht das Wachstum von kohärenten, jedoch stark kompressiv in der Ebene verspannten GaN-Schichten und kann außerdem als ursächlich für die relativ geringe Dichte an Linien- und Flächendefekten gesehen werden. Letzteres konnte durch Messungen mittels Röntgendiffraktometrie (XRD), Transmissionselektronenmikroskopie (TEM) und Elektronenrückstreumikroskopie (ECCI) bestätigt werden. Die Oberfläche der GaN-Schichten wird makroskopisch durch lang gezogene, spitz zulaufende Hügel geprägt, die einen Mittelrauwert von etwa 20 nm (für eine 50 • 50 µm2 Messfläche) zur Folge haben. Spiralförmiges Wachstum um Liniendefekte wird als wahrscheinlichste Ursache für diesen Effekt gesehen. Andere Defektarten können daneben zu trichterförmigen Vertiefungen auf der Oberfläche führen. In einem mikroskopischen Maßstab kann außerdem ein Streifenmuster erkannt werden, das aus parallel verlaufenden Stufen entlang der c-Achse des Materials mit durchschnittlicher Stufenhöhe von 2 - 3 nm besteht. Ein anisotroper Wachstumsmodus wird hierfür verantwortlich gemacht. Zwischen diesen Stufen lassen sich wesentlich glattere Bereiche mit Mittelrauwerten im Bereich von 0,2 nm (für eine 0,5 • 0,5 µm2 Messfläche) feststellen. Die größere Ausbreitung von kohärenten Bereichen im Kristall entlang der c-Achse spiegelt sich außerdem in den im Vergleich zur Senkrechten um etwa 13% höheren Elektronenbeweglichkeiten von bis zu 130 cm2/Vs wider. (1-100) GaN-Schichten auf LiAlO2 sind stets n-leitfähig mit einer Hintergrunddotierung im Bereich von 1 • 1019 cm-3. Eine Überkompensation zum Erreichen von p-Leitfähigkeit ist jedoch durch hohe Dotierung mit Magnesium möglich. Ursächlich für die starke Hintergrunddotierung ist der Einbau von Sauerstoff in einer Konzentration von ebenfalls 1 • 1019 cm-3 während der Abscheidung. Dieser ist über die Ausdiffusion aus dem Substrat beim Aufheizen im Reaktor präsent und kann aufgrund der hohen Affinität der (1-100) GaN-Oberfläche für Sauerstoff bei den relativ niedrigen Wachstumstemperaturen leicht eingebaut werden. Auch Lithium kann dem Substrat entweichen und sich in einer Konzentration von etwa 1 • 1016 cm-3 in die Schichten einbauen. (1-100) InGaN/GaN-MQW konnten mit verschiedenen In-Gehalten von 5 - 30% abgeschieden und untersucht werden. Eine im Vergleich zu identisch hergestellten MQW mit (0001)-Orientierung geringere Indium-Einbaueffizienz steht im Einklang zur Literatur. Alle MQW besitzen glatte Oberflächen und abrupte Grenzflächen. Jedoch vergrößern sich die vom darunter liegenden GaN stammenden trichterförmigen Vertiefungen zu etwa 100 nm durchmessenden Öffnungen auf der Oberfläche. Die MQW werden auf den geneigten Facetten dieser Vertiefungen ebenso abgeschieden, wobei sich Wachstumsrate und Indiumeinbau ändern. Photolumineszenzspektren der InGaN/GaN-MQW mit Indium-Gehalten unter 16% zeigen starke blaue Emission mit ausgezeichneter Wellenlängenstabilität bei Variation der Anregungsleistung. Für höhere Indium-Gehalte werden die Peaks breiter und schwächer und zeigen außerdem eine geringe Verschiebung ihrer Wellenlänge bei höheren Anregungsintensitäten. Als Ursache hierfür werden Indium-Anreicherungen an Defekten oder Oberflächenvertiefungen gesehen. Diese nanoskalige Bereiche Indium-Cluster sind offensichtlich auch verantwortlich für den im Vergleich zur Literatur geringeren Polarisationsgrad der Emission, da sich die lokale Ladungsträgerbesetzung der Valenz-Subbänder in diesen Bereichen ändert und somit auch die Rekombinationsprozesse beeinflusst. Leuchtdioden basierend auf (1-100) InGaN/GaN-MQW konnten erfolgreich hergestellt werden. Intensive blaue Emission bei einer Vorwärtsspannung von nur 4,1 V ist ein viel versprechendes Ergebnis, jedoch ist die Lichtausbeute gegenüber den Bauelementen basierend auf der (0001)-Orientierung noch deutlich geringer. Die Herausforderungen für weitere Verbesserungen liegen in der Optimierung der oberen p-leitfähigen Kontaktschicht und des MQW-Schichtstapels.

The growth of InGaN/GaN quantum well structures along a nonpolar orientation avoids the negative effects of the so-called "Quantum Confined Stark Effect" and is therefore considered as promising approach to improve wavelength stability and efficiency of future optoelectronic devices. This work describes physical principles and experimental results on metal-organic vapor phase epitaxy and characterization of GaN layers and InGaN/GaN quantum well structures, which grow along the nonpolar (1-100) m-plane on (100) lithium aluminum oxide (LiAlO2) substrates. The limited thermal and chemical stability of the LiAlO2 substrate can be improved by a nitridation step, which causes the formation of a thin (1-100) AlN layer on the surface of the LiAlO2. This enables the phase-pure deposition of high-quality and smooth (1-100) GaN layers. The low lattice mismatch of (1-100) GaN to (100) LiAlO2 allows for a coherent growth of thin films, which show strong in-plane compressive strain. Due to the absence of a suitable slip plane, this strain relaxes only partly for layer thicknesses up to 1.7 µm. Low densities of line and planar defects compared to other heteroepitaxially deposited nonpolar GaN layers were assessed by X-ray diffraction (XRD), transmission electron microscopy (TEM) and electron channelling contrast imaging microscopy (ECCI). The surface of the GaN layers is dominated by macroscopic hillocks, which are elongated along the c-axis direction and result in an average root mean square (RMS) roughness of ~ 20 nm in a 50 • 50 µm2 scan area. Spiral growth around line defects is seen as most likely cause for this effect. In a microscopic scale, one can detect a stripe pattern, which is formed by 2 - 3 nm high steps aligned parallel to the c-axis. An anisotropic growth mode is assumed responsible for this appearance. Between these steps, much smoother areas with typical RMS roughness of 0.2 nm (for a 0.5 • 0.5 µm2 scan) is found, which is also an indication for high quality on this small scale. As a consequence of the anisotropic growth mechanism, the line widths of XRD omega-scans taken with the incident direction perpendicular to the c-axis are strongly broadened compared to the perpendicular direction. The larger extension of coherent crystal regions along the c-axis is also reflected in the electron mobility, which is on average by 13% larger for carriers moving in this direction and takes values of up to 130 cm2/Vs. (1-100) GaN layers on LiAlO2 are always n-type conductive with a background doping in the range of 1 • 1019 cm-3. The introduction of large amounts of magnesium allows for an overcompensation to achieve p-type conductivity. The reason for the strong background doping is the incorporation of oxygen, which may evaporate from the heated substrate and effectively re-incorporate on the growing film since the (1-100) GaN surface exhibits a strong affinity to oxygen at the relatively low growth temperatures. The typical physical oxygen concentration of 1 • 1019 cm-3 is in agreement with the measured electron density. Lithium can also escape from the substrate and act as a crystal impurity, but the measured concentrations range only in the order of 1 • 1016 cm-3. (1-100) InGaN/GaN multi-quantum well structures (MQW) with different indium contents of 5 - 30% were successfully deposited and characterized. A lower indium incorporation efficiency compared to equally prepared MQW with (0001) orientation is in accordance to literature. All MQW exhibit smooth surfaces and abrupt interfaces. A few triangular-shaped pits with typical diameter of 100 nm are found on the surface, which arise from defects in the underlying GaN. The MQW are also deposited on the tilted facets of these pits, which is accompanied by a local change in MQW thickness and indium content. Photoluminescence spectra of InGaN/GaN MQW with indium fractions below 16% show strong, blue emission with excellent wavelength stability at increased excitation levels. For higher indium contents, the peaks become broader and weaker and exhibit a slight wavelength shift at higher intensities. Indium accumulation near defects or surface pits is seen as most likely origin. Higher indium contents on a nm scale are also blamed for the lower degree of polarization of emission compared to literature reports on nonpolar MQW. Indium clusters change the spatial distribution of holes within the valence subbands and therefore affect the recombination properties. LED based on (1-100) InGaN/GaN MQW were successfully fabricated. Although the light output is still significantly lower compared to devices based on layers deposited along the (0001) orientation, the strong blue emission at a forward voltage of only 4.1 V appears already quite promising. Main challenges for further improvement are the optimization of the upper p-type contact layer and the MQW layer stack.

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