Magnetic order and excitation in frustrated pyrochlore 5d-transition metal oxides

Feng, Erxi; Brückel, Thomas; Honerkamp, Carsten

doi:HT019855119

Magnetic order and excitation in frustrated pyrochlore 5d-transition metal oxides = Magnetische Ordnung und Anregungen in frustrierten Pyrochlor 5d-Übergangsmetall-Oxiden

Feng, Erxi^RWTH*

2018

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Master of Science Erxi Feng

ImpressumAachen 2018

Umfang1 Online-Ressource (iv, 182 Seiten) : Illustrationen, Diagramme

Dissertation, RWTH Aachen University, 2018

Veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University

Genehmigende Fakultät
Fak01

Hauptberichter/Gutachter
Brückel, Thomas (Thesis advisor)^RWTH* ; Honerkamp, Carsten (Thesis advisor)^RWTH*

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2018-09-28

Online
DOI: 10.18154/RWTH-2018-229429
URL: http://publications.rwth-aachen.de/record/748483/files/748483.pdf
URL: http://publications.rwth-aachen.de/record/748483/files/748483.pdf?subformat=pdfa

Einrichtungen

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
Magnetism (frei) ; Neutron scattering (frei) ; Pyrochlore (frei) ; Transition metal oxides (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 530

Kurzfassung
In frustrierten und topologischen Quantenmagneten wurden kürzlich neuartige magnetische Phasen und Quasiteilchen, wie magnetische Monopole und Majorana-Fermionen, experimentell nachgewiesen. Um die Forschung auf diesem Gebiet voranzutreiben, konzentriert sich diese Arbeit auf die Untersuchung des magnetischen Grundzustands einer kompletten Serie von 5d Übergangsmetalloxiden, der Pyrochlorphase. Die Ln2Ir2O7 (Ln = Elemente der seltenen Erden) Familie und Nd2Hf2O7 wurden mithilfe von Wärmekapizitäts- und Magnetisierungsmessungen, sowie Neutronenstreumethoden, systematisch untersucht. Ein globales Phasendiagram des magnetischen Grundzustandes von Ln2Ir2O7 konnte somit erstellt werden. Mit der Ausnahme von Pr2Ir2O7 zeigen Iridate in der Pyrochlorphase einen Übergang bei endlicher Temperatur von einem paramagnetischem Metall zu einem antiferromagnetischem Halbmetall mit einer „alle-hinein-alle-heraus“ magnetischen Struktur des Ir4+ Untergitters. Der magnetische Grundzustand der Ln3+ Ionen ist stark von der Ln3+ Einzelionenanisotropie und des molekularen magnetischen Feldes des umliegenden Ln4+ Untergitters abhängig. Ln3+ Ionen mit einer leichten Achse in die lokale [1 1 1] Richtung, parallel zum molekularen Feld, nehmen eine magnetisch langreichweitige „alle-hinein-alle-heraus“ Ordnung im Ln3+ Untergitter an. Im Gegensatz dazu bilden Ln3+ Ionen mit Anisotropie in der Ebene eine dynamische Spinflüssigkeitsphase, bis zu Temperaturen unterhalb eines Kelvins. Die Verfeinerung der magnetischen Struktur, Summenregelanalyse des gesamten magnetischen Moments, quantitative Analyse der magnetischen Entropie für tiefe Temperaturen und Simulation der Spektren unelastischer Neutronenstreuexperimente, ermöglichen das Verständnis der exotischen magnetischen Ordnung und der Quantenanregung des Grundzustandes zweier repräsentativer 5d Pyrochlor Materialien, des metallischen Spin-Eis Pr2Ir2O7 und des nichtleitenden und möglichen Quanten-Spin-Eises Nd2Hf2O7. Pr2Ir2O7 zeigt einen magnetischen Phasenübergang von einer paramagnetischen zu einer langreichweitigen „2-hinein-2-hinaus“ Ordnung der Pr3+ Atome unterhalb von 0,76 K, die durch eine leicht dispersive magnetische Anregung mit Energielücke messbar wird. Nd2Hf2O7 zeigt eine langreichweitige „alle-hinein-alle-heraus“ Ordnung der Nd3+ Ionen unterhalb von 0,53 K. Die magnetischen Anregungen bestehen aus einer flachen Bandmode um 0.1 meV und einer dispersiven Mode bis zu 0.23 meV im geordneten Zustand. Das auf dem Dipol-Oktopol Grundzustandsdoublet basierende XYZ Model wird zu Beschreibung dieser Beobachtungen eingeführt. Die exotische Fragmentierung der magnetischen Momente in Nd2Hf2O7 kann somit bestätigt werden.

Motivated by the recent experimental realizations of novel magnetic phases and emergent quasiparticles, such as magnetic monopoles and Majorana fermions, in frustrated and topological quantum magnets, this thesis focuses on the studies of the magnetic ground state of a complete series of pyrochlore 5d transition metal oxides, including the Ln2Ir2O7 (Ln = rare-earth elements) family and Nd2Hf2O7, via in-house specific heat and magnetization measurements as well as advanced neutron scattering techniques. This has allowed us to establish a global phase diagram of the magnetic ground state of Ln2Ir2O7. Except for Pr2Ir2O7, other pyrochlore iridates exhibit a transition at finite temperature from a paramagnetic metal to an antiferromagnetic semimetal with the “all-in-all-out” magnetic order of the Ir4+ sublattice. The magnetic ground-state of Ln3+ is strongly dependent on the Ln3+ single-ion anisotropy and the molecular magnetic field generated by the surrounding Ir4+ sublattice. For the Ln3+ ions with an easy-axis anisotropy along the local [1 1 1] axis, which is parallel to the molecular field, an “all-in-all-out” long-range magnetic order is universally observed on the Ln3+ sublattice. On the contrary, for the Ln3+ ions with an easy-plane anisotropy, a dynamic spin liquid phase persists down to the sub-Kelvin temperature range. Furthermore, aided by the magnetic structure refinements, sum-rule analysis of the total magnetic moments, quantitative analyses of low-temperature magnetic entropy and simulations of inelastic neutron scattering spectra, a deeper understanding on the exotic magnetic order and emergent quantum excitations in the ground state of two representative 5d pyrochlore compounds, the metallic spin-ice Pr2Ir2O7 and insulating quantum spin-ice candidate Nd2Hf2O7, have been obtained. Pr2Ir2O7 undergoes a magnetic transition from paramagnetic state to the “2-in-2-out” long-range order of Pr3+ below 0.76 K, signalized by a slightly dispersive gapped magnetic excitation. Nd2Hf2O7 shows an “all-in-all-out” long-range order of Nd3+ below 0.53 K. Its magnetic excitation consists of a flat band mode centered at 0.1 meV and a dispersive mode up to 0.23 meV in the ordered state. The XYZ model based on the “dipole-octupole” ground-state doublet is introduced to explain these observations. The Occurrence of exotic quantum fragmentation of magnetic moments in Nd2Hf2O7 can thus be confirmed.

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