Large-scale investigations of non-trivial magnetic textures in chiral magnets with density functional theory

Bornemann, Marcel; Mazzarello, Riccardo; Blügel, Stefan

doi:38037

Large-scale investigations of non-trivial magnetic textures in chiral magnets with density functional theory = Großskalige Untersuchungen von nicht-trivialen magnetischen Texturen in chiralen Magneten mithilfe der Dichtefunktionaltheorie

Bornemann, Marcel^RWTH*

2019

VerantwortlichkeitsangabeMarcel Bornemann

ImpressumJülich : Forschungszentrum Jülich GmbH, Zentralbibliothek, Verlag 2019

Umfang1 Online-Ressource (143 Seiten) : Illustrationen, Diagramme

ISBN978-3-95806-394-5

ReiheSchriften des Forschungszentrums Jülich. Reihe Schlüsseltechnologien/Key technologies ; 195

Dissertation, RWTH Aachen University, 2019

Druckausgabe: 2019. - Onlineausgabe: 2019. - Auch veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University

Genehmigende Fakultät
Fak01

Hauptberichter/Gutachter
Blügel, Stefan (Thesis advisor)^RWTH* ; Mazzarello, Riccardo (Thesis advisor)^RWTH*

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2019-03-13

Online
DOI: 10.18154/RWTH-2019-03027
URL: http://publications.rwth-aachen.de/record/758641/files/758641.pdf

Einrichtungen

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
B20 materials (frei) ; KKRnano (frei) ; Korringa-Kohn-Rostoker method (frei) ; atomistic spin dynamics (frei) ; density functional theory (frei) ; magnetic textures (frei) ; non-collinear magnetism (frei) ; supercomputing (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 530

Kurzfassung
Das linear skalierende Dichtefunktionaltheorie-Programm (DFT) KKRnano erlaubt es Ab initio-Simulationen für Tausende von Atomen durchzuführen. In dieser Dissertation wird eine Erweiterung dieses Programms vorgestellt und verwendet, welche die Untersuchung von exotischen nicht-kollinearen magnetischen Texturen in Materialien auf großen Längenskalen ermöglicht. Ein solches Vorhaben umfasst zwingend den Einsatz von High Performance Computing (HPC), welches selbst ein eigenständiges Forschungsgebiet darstellt. Die Arbeit auf diesem speziellen Gebiet umfasst den Einsatz neuer Programmiertechniken und die Optimierung von Code auf sich stetig verändernden Hardware-Architekturen. Die Laufzeit einer KKRnano-Simulation skaliert, dank eines verbesserten Korringa-Kohn-Rostoker-Schemas(KKR), linear mit der Anzahl der betrachteten Atome. In diesem Schema wird die dünne Besetzung der Matrizen in den Gleichungen ausgenutzt, welche die Vielfachstreuung der Elektronen beschreiben. Dies erlaubt uns Phänomene zu untersuchen, die sich auf einer Längenskala von mehreren Nanometern abspielen und mit der Behandlung von Tausenden von Atomen einhergehen. Das primäre Vorhaben in Rahmen dieser Dissertation war, den KKR-Formalismus in der Art zu generalisieren, dass eine nicht-kollineare Anordnung der atomaren Spins simuliert werden kann. Ergänzend dazu berücksichtigt unser Programm nunmehr auch die Kopplung von Spin und orbitalem Drehmoment, die sog. Spin-Bahn-Kopplung, welche sich aus der relativistischen Dirac-Gleichung ableiten lässt. Die Spin-Bahn-Kopplung ist eine Voraussetzung für das Auftreten der Dzyaloshinskii-Moriya-Wechselwirkung(DM), welche die Entstehung nicht-kollinearer magnetischer Texturen begünstigt. Zusätzlich wurden weitere Features im KKRnano-Programm von Grund auf neu oder reimplementiert. Dies sind die Generalized Gradient Approximation (GGA), die Lloyd’sche Formel und eine Semicore-Kontur-Integration. GGA ist bekannt dafür, eine bessere Approximation der Austausch-Korrelations-Energie in DFT-Rechnungen zu liefern als die immer noch oft verwendete Local Density Approximation (LDA). Die Lloyd’sche Formel erlaubt es, trotz der Entwicklung aller Größen in Drehimpulskomponenten, die Ladungsdichte in einem System exakt zu bestimmen, und die Semicore-Kontur-Integration erleichtert die Behandlung von hochliegenden elektronischen core states. Außerdem wird eine Routine zur Lösung des elektronischen Vielfachstreuungsproblems auf Graphic Processing Units (GPUs) diskutiert und die Fähigkeiten von KKRnano werden durch Benchmark-Rechnungen mit bis zu 200.000 Atomen auf dem Supercomputer JUQUEEN demonstriert. Die neue Version von KKRnano wird dazu verwendet, die magnetischen B20-Verbindungen B20-MnGeund B20-FeGe, sowie Legierungen der Form B20-Mn1−x Fex Ge mit variierenden Anteilen von Mn und Fezu untersuchen. Diese Verbindungen sind dafür bekannt, helikale magnetische Strukturen auszubilden. Kürzlich veröffentlichte Beobachtungen von topologisch geschützten magnetischen Partikeln, besserbekannt als Skyrmionen, machen sie zu potenziellen Materialien in zukünftigen Spintronik-Geräten. Zu Beginn wird der bekannte druckinduzierte Übergang von einem High-spin- zu einem Low-spin-Zustand inB20-MnGe mit KKRnano reproduziert und eine Untersuchung der magnetokristallinen Anisotropie liefert unerwartete Ergebnisse. Anschließend werden unterschiedliche nicht-kollineare magnetische Zustände sowohl im Rahmen eines erweiterten Heisenberg-Modells als auch mit KKRnano analysiert. Die Parameter für ersteres werden mithilfe der KKR-Methode extrahiert. Der Vorteil des Heisenberg-Modells ist, dass mikromagnetische Größen aus ihm abgeleitet werden können, die Informationen über die Wellenlänge der helikalen Strukturen liefern, und dass die Curie-Temperatur mithilfe der isotropen Parameter bestimmt werden kann. Außerdem können die Modell-Parameter einem Atomistic Spin Dynamics-Programm (ASD)als Input dienen. Entsprechende ASD-Simulationen zeigen, dass ein Skyrmion und ein Anti-Skyrmionin B20-MnGe metastabil sind. Die Simulationen mit KKRnano führen zu dem Ergebnis, dass helikale Zustände in demselben Material stabilisiert werden können, wenn eine Gitterkonstante verwendet wird, die größer ist als die experimentell bestimmte.

The large-scale Density Functional Theory (DFT) code KKRnano allows one to perform ab initio simulations for thousands of atoms. In this thesis an extension of KKRnano is presented and utilized which facilitates the investigation of exotic non-collinear magnetic textures in bulk materials on huge length scales. Such an undertaking inevitably involves the utilization of High Performance Computing (HPC), which is itself a scientific field. The work in this context includes the adaptation of new coding paradigms and the optimization of codes on constantly changing hardware architectures. In KKRnano, the runtime of a simulation scales linearly with the number of atoms due to an advanced Korringa-Kohn-Rostoker (KKR) scheme that is applied, in which the sparsity of the matrices in the multiple-scattering equations is exploited. This enables us to investigate phenomena that occur on a length scale of nanometers involving thousands of atoms. The main purpose of this thesis was to generalize the KKR formalism in KKRnano in such a way that a non-collinear alignment of the atomic spins can be treated. In addition to this, the relativistic coupling of spin and orbital degrees of freedom, which arises from the Dirac equation, was introduced to the code. This coupling gives rise to the Dzyaloshinskii-Moriya interaction (DMI) from which the formation of non-collinear magnetic textures usually originates. Other methodological features that were added to KKRnano or were re-established in the context of this thesis are the Generalized Gradient Approximation (GGA), Lloyd’s formula and a semi-core energy contour integration. GGA is known to be a better approximation to the exchange-correlation energy in DFT than the still very popular Local Density Approximation (LDA), Lloyd’s formula allows to determine the charge density exactly, despite the angular momentum expansion of all quantities, and the semi-core energy contour integration facilitates the treatment of high-lying electronic core states. Furthermore, an experimental port of the multiple-scattering solver routine to Graphics Processing Unit (GPU) architectures is discussed and the large-scale capabilities of KKRnano are demonstrated by benchmark calculations on the supercomputer JUQUEEN that include more than 200.000 atoms. The new version of KKRnano is used to investigate the magnetic B20 compounds B20-MnGe and B20-FeGe as well as alloys of B20-Mn1−xFexGe type with varied proportions of Mn and Ge. These compounds are well known for their exhibition of helical states. Recently reported observations of topologically protected magnetic particles, also known as skyrmions, make them a promising candidate for future spintronic devices. Initially, the known pressure-induced transition from a high-spin to a low-spin state in B20-MnGe is reproduced with KKRnano and an examination of the magnetocrystalline anisotropy yields unexpected results. Different non-collinear magnetic states are then analyzed with both an extended Heisenberg model Hamiltonian and KKRnano. The parameters for the model Hamiltonian are extracted with the KKR method. The advantage of such a model is that micromagnetic quantities can be derived from it, which provide information on the helical wavelength of a magnetic texture, and that the Curie temperature can be estimated from the isotropic model parameters. Furthermore, the model parameters can be fed into an Atomistic Spin Dynamics (ASD) simulation package. The subsequent simulations show that skyrmions and anti-vortices are metastable in B20-MnGe. The calculations with KKRnano lead to the conclusion that helical states are stable in B20-MnGe, if the chosen lattice parameter is larger than the experimentally reported one.

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