Bilevel optimization for parameter estimation in thermodynamics

Glass, Moll Helene; Mitsos, Alexander; Leonhard, Kai

doi:HT020054649

Bilevel optimization for parameter estimation in thermodynamics = Bilevel-Optimierung zur Schätzung thermodynamischer Parameter

Glass, Moll Helene^RWTH*

2018 & 2019

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Moll Helene Glass

ImpressumAachen 2018

Umfang1 Online-Ressource (xiii, 153 Seiten) : Illustrationen

ReiheAachener Verfahrenstechnik Series - Systemverfahrenstechnik ; 4 (2018)

Dissertation, Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen, 2018

Veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University 2019

Genehmigende Fakultät
Fak04

Hauptberichter/Gutachter
Mitsos, Alexander (Thesis advisor)^RWTH* ; Leonhard, Kai (Thesis advisor)^RWTH*

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2018-11-26

Online
DOI: 10.18154/RWTH-2019-03166
URL: http://publications.rwth-aachen.de/record/758817/files/758817.pdf

Einrichtungen

Lehrstuhl für Systemverfahrenstechnik (416710)

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
Gibbs free energy (frei) ; Thermodynamic stability (frei) ; chemical reaction equilibrium (frei) ; cubic equation of state (frei) ; mechanical stability (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 620

Kurzfassung
Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Parameterschätzung von Phasengleichgewichten unter der Bedingung thermodynamischer Stabilität. Sie stellt hiermit eine Erweiterung der Bilevel- bzw. GSIP (generalisiertes semi-infinites Problem)-Formulierungen in Mitsos et al. (Chem. Eng. Sci., 2009 (64), 548-559) dar. Insbesondere werden für die Parameterschätzprobleme Bilevel-Formulierungen entwickelt, die neben dem ursprünglich betrachteten Phasengleichgewicht auch Reaktions- und mechanisches Gleichgewicht berücksichtigen. Durch die Implementierung und einen Vergleich mit verbreiteten Regressionstools oder veröffentlichten Implementierungen wird demonstriert, dass mit den neuen Methoden in dieser Arbeit erhebliche quantitative und/oder qualitative Fehler für Prozesssimulation und -optimierung ausgeschlossen werden, etwa falsche Phasenzusammensetzung und -anzahl, sowie falsche Mischungslücken und falsche Reaktionsumsätze. Entscheidend ist hierfür der erfolgreiche Umgang mit der Nichtkonvexität der Probleme, wie sie in der Thermodyamik häufig auftritt. Die hierbei betrachteten binären Fallstudien beinhalten u.a. ein Dampf-Flüssig-Gleichgewicht, welches mit der Peng-Robinson- bzw. Soave-Redlich-Kwong-Zustandsgleichung modelliert wird, sowie ein einphasiges, reaktives Sytem, wofür das Non-Random-Two-Liquid-Modell bzw. das Margules-Modell zum Einsatz kommt. Für die erstgenannte Fallstudie wurde im Rahmen dieser Arbeit auch ein stetiges Kriterium, d.h. ohne explizites "Wenn-Dann", zur Unterscheidung der Lösungen kubischer Gleichungen weiterentwickelt. Gegenüber den neuen Methoden in dieser Arbeit und in Mitsos et al. kann die gängige Parameterschätzung (Aspen Data Regression System, DECHEMA Data Preparation Package) versagen und somit ein erhebliches Risiko darstellen. Diese Arbeit richtet sich deshalb vorrangig an Entwickler genannter und ähnlicher Regressionstools, sowie an deren mögliche Nutzer, etwa Prozessdesigner. Wenngleich aufgrund der kommerziellen Unterlöser die Anwendbarkeit der neuen Methoden bisher auf illustrative Fallstudien beschränkt ist, zeigen die Studien dennoch, dass die globale gegenüber der gängigeren lokalen Optimierung insbesondere in der Thermodynamik einen unverzichtbaren Beitrag für die Industrie und universitäre Forschung leisten kann.

In order to determine thermodynamic interactions in phase equilibria, there is an increasing interest in fully predictive methods. However, parameter estimation using measurement data often is more accurate and thus, still widely applied in the chemical industry. In this thesis, the parameter estimation problems in Mitsos et al. (Chem. Eng. Sci., 2009 (64), 548-559) are reinterpreted as bilevel problem (BLP) formulations and extended to different types of equilibria (phase, mechanical, and chemical reaction equilibria), and finally, solved by means of global deterministic optimization. As an important feature of Mitsos et al. and this thesis, thermodynamic stability is guaranteed to be satisfied for the regressed parameter values and the aforementioned equilibria, while standard regression tools fail. The key to the reliability of the new methods is the fact that they are appropriate for even nonconvex problems which are prevalent for thermodynamics, in that they use the algorithm in Mitsos et al. (J. Glob. Optim., 2008 (42), 475-513), in contrast to methods that perform a posteriori stability checks only, if any. Numerical proofs for the importance of the satisfaction of thermodynamic stability are given, by comparing the BLP formulation to two prevalent specimens of regression tools, namely Aspen Data Regression System and DECHEMA Data Preparation Package. In particular, based on case studies of single-phase reactive systems and various liquid-liquid equilibria using the non-random two-liquid model, it is demonstrated that only the new methods reliably avoid, e.g., spurious phases and spurious liquid-liquid splits, as well as incorrect values for phase compositions and extents-of-reaction. In addition, for parameter estimation involving cubic equations of state models, a continuous criterion to discriminate between multiple roots to cubic equations is introduced in this thesis. In terms of readership, this thesis tries to reach both the developers of said regression tools and process designers as their potential users. Even though the aforementioned case studies are predominantly illustrative in nature due to computational limits of the sub-solvers used, the author believes that they demonstrably highlight the relevance of global optimization to process simulation and optimization in both academia and industry.

OpenAccess:
PDF
(additional files)