Direktentschwefelung in Oxyfuel-Prozessen

Kellermann, Arno; Kneer, Reinhold

doi:5073

Direktentschwefelung in Oxyfuel-Prozessen = Direct desulphurisation in oxyfuel processes

Kellermann, Arno (Author)

2014

Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Arno Schulte genannt Kellermann

ImpressumAachen : Publikationsserver der RWTH Aachen University 2014

Umfang115 S. : Ill., graph. Darst.

Aachen, Techn. Hochsch., Diss., 2014

Genehmigende Fakultät
Fak04

Hauptberichter/Gutachter
Kneer, Reinhold (Thesis advisor)^RWTH*

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2014-01-17

Online
URN: urn:nbn:de:hbz:82-opus-50730
URL: http://publications.rwth-aachen.de/record/445015/files/5073.pdf

Einrichtungen

Lehrstuhl für Wärme- und Stoffübertragung (412610)

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
Oxyfuel-Verfahren (Genormte SW) ; Entschwefelung (Genormte SW) ; Rauchgasreinigung (Genormte SW) ; Kohle (Genormte SW) ; Ingenieurwissenschaften (frei) ; oxyfuel (frei) ; desulphurisation (frei) ; flue gas cleaning (frei) ; coal (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 620
rvk: ZP 3550 * ZP 3500 * ZP 3580 * ZP 3250

Kurzfassung
Die Umsetzung kohlegefeuerter Oxyfuel-Prozesse bedarf – wie die jedes anderen Verfahrens mit schwefelhaltigem Brennstoff – einer effizienten Rauchgasentschwefelung. Insbesondere für die hocheffizienten membranbasierten Prozessvarianten mit heißer Rauchgasrezirkulation sowie für wirbelschichtgefeuerte Prozesse (gleich welcher Sauerstoffversorgung) ist die Direktentschwefelung mittels kalkbasierter Sorbenzien eine interessante Option. Infolge des erhöhten Kohlendioxidpartialdrucks verhalten sich die Sorbenzien jedoch anders als in luftgefeuerten Prozessen. Zunächst werden daher die in einer Oxyfuel-Feuerung zu erwartenden Randbedingungen sowie ihre theoretische Bestimmung ausführlich erläutert. Im Anschluss werden die experimentellen Ergebnisse vorgestellt, die in Messungen an einem von synthetischem Rauchgas durchströmten Wirbelschichtreaktor erzielt wurden. Der Einfluss der Parameter Sorbensart, Feuchtigkeit im Rauchgas, (Sorbens-)Partikelgröße, Temperatur, Kohlendioxidgehalt, Sauerstoffgehalt und Schwefeloxidkonzentration auf die Direktentschwefelung in Oxyfuel-Rauchgasen wurde untersucht. Als Sorbenzien kamen Calciumcarbonat, Calciumhydroxid sowie Calciumoxid zum Einsatz. Der Durchmesser der Sorbenspartikel lag zwischen < 50 µm und 355 µm, die Temperatur wurde in einem Bereich von 850°C bis 975°C variiert. Kohlendioxidgehalte von 50 Vol.-% bis 80 Vol.-% und Sauerstoffgehalte von 0,75 Vol.-% bis 4,5 Vol.-% wurden eingestellt. Die Schwefeloxidkonzentration lag zwischen 250 ppm und 600 ppm. Der Einfluss von Wasserdampf im Rauchgas wurde untersucht, indem Messungen in feuchtem und in trockenem Rauchgas verglichen wurden. Die Ergebnisse zeigen, dass eine Direktentschwefelung mit kalkbasierten Sorbenzien auch in Oxyfuel-Atmosphäre mit ihrem erhöhten Kohlendioxidgehalt machbar ist. Allerdings müssen für einen effizienten Betrieb manche Randbedingungen an die veränderte Rauchgaszusammensetzung angepasst werden.

The realisation of coal based oxyfuel processes requires – as any other process based on a sulphur containing fuel – an efficient flue gas desulphurisation. Especially for the highly efficient membrane based process variants with hot flue gas recirculation as well as for fluidised bed combustions (independent of the kind of oxygen supply) direct desulphurisation with lime based sorbents is an interesting option. However, due to the increased partial pressure of carbon dioxide sorbents behave differently than in air fired processes. Therefore at first the theoretical determination of the conditions, which can be expected in oxyfuel furnaces, is deducted extensively. Subsequently, the experimental results are presented, which have been acquired by measurements in a fluidised bed reactor, which operates with synthetic flue gas. The influence of the following parameters on the direct desulphurisation in oxyfuel flue gases has been investigated: kind of sorbent, water content, sorbent particle size, temperature, carbon dioxide concentration, oxygen concentration and sulphur oxide concentration. Calcium carbonate, calcium hydroxide and calcium oxide have been used as sorbents. The sorbent particle diameter has been varied between < 50 µm and 355 µm, the temperature between 850°C and 975°C. Carbon dioxide and oxygen percentages from 50 vol% to 80 vol% and from 0.75 vol% to 4.5 vol%, respectively, have been studied. Sulphur oxide concentrations have been set between 250 ppm and 600 ppm. The influence of water vapour in the flue gas has been investigated by comparing measurements in dry and wet conditions. Results show that direct desulphurisation of oxyfuel flue gases with lime based sorbents is possible regardless of the increased carbon dioxide content. However, for an efficient operation some boundary conditions need to be adjusted to the different flue gas composition.

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