Einfluss der klimatischen Fertigungsumgebung auf die Mechanik und Rissstrukturierung der elektrodenbeschichteten Membran einer PEM-Brennstoffzelle

Wienk-Borgert, Bernhard; Lehnert, Werner Karl Josef; Stolten, Detlef

doi:HT020255684

Einfluss der klimatischen Fertigungsumgebung auf die Mechanik und Rissstrukturierung der elektrodenbeschichteten Membran einer PEM-Brennstoffzelle = Impact of the climatic manufacturing environment on the mechanics and crack patterning of catalyst-coated-membranes of a PEM fuel cell

Wienk-Borgert, Bernhard^RWTH*

2019

VerantwortlichkeitsangabeBernhard Wienk-Borgert

ImpressumJülich : Forschungszentrum Jülich GmbH, Zentralbibliothek, Verlag 2019

Umfang1 Online-Ressource (IV, 141 Seiten) : Illustrationen, Diagramme

ISBN978-3-95806-428-7

ReiheSchriften des Forschungszentrums Jülich. Reihe Energie & Umwelt = Energy & environment ; 474

Dissertation, RWTH Aachen University, 2018

Druckausgabe: 2019. - Onlineausgabe: 2019. - Auch veröffentlicht auf dem Publikationsserver der RWTH Aachen University

Genehmigende Fakultät
Fak04

Hauptberichter/Gutachter
Stolten, Detlef (Thesis advisor)^RWTH* ; Lehnert, Werner Karl Josef (Thesis advisor)^RWTH*

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2018-11-19

Online
DOI: 10.18154/RWTH-2019-09723
URL: http://publications.rwth-aachen.de/record/770780/files/770780.pdf

Einrichtungen

Lehrstuhl für Brennstoffzellen (FZ Jülich) (413010)

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
Brennstoffzellen (frei) ; DMA (frei) ; Loss module (frei) ; Rissstrukturierung (frei) ; Speichermodul (frei) ; Verlustmodul (frei) ; crack patterns (frei) ; fuel cells (frei) ; storage module (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 620

Kurzfassung
Aufgrund der Einführung des ersten europäischen Brennstoffzellenfahrzeugs durch die DaimlerAG hat der Produktionsprozess der Catalyst Coated Membrane (CCM) den Übergang von der Entwicklungsphase in die Serienphase vollzogen. Als integraler Bestandteil dieses Übergangssind die Analyse einer sich ändernden Klimaumgebung in der Fertigung sowie eine ungleichmäßige Bahnspannung des kontinuierlichen Produktionsprozesses die Motivation dieser Arbeit. Die Konstitution und die Konformation der Polymerkomponenten zweier verschiedener CCM-Systeme bestimmen deren mechanische Abhängigkeit von hygrothermalen Haupteffekten und Wechselwirkungen. Die Quantifizierung dieser hygrothermischen Abhängigkeiten erfolgt durch eine dynamisch-mechanische Analyse (DMA) auf der Grundlage eines nicht linearen Versuchsplans (DOE). Im ersten Schritt der Methodenentwicklung müssen die Probengeometrie, die Anregungsamplitude und die Aufheizrate des DMA-Messwerkzeugs an die viskoelastischen CCM-Systeme angepasst werden. Anschließend wird im zweiten Schritt ein Messprogramm an die Faktorstufenkombinationen des DOE angepasst. Infolgedessen zeigen die Speicher- und Verlustmoduln beider CCM-Systeme einen negativen Haupteffekt der Temperatur und einen positiven Haupteffekt der relativen Feuchtigkeit. Eine lineare Längenänderung des Referenz-CCM bis zu einer relativen Luftfeuchtigkeit von 80% erfolgt temperaturunabhängig und wird durch die Literatur bestätigt. Zur Ableitung einer klimabedingten, maximalen Zugkraft auf die CCM wird ein Versuchsaufbaubestehend aus einer mechanischen und optischen Einheit in einer Klimakammer aufgebaut. Durch das mechanische Strecken von CCM-Proben entstehen Rissstrukturen, die durchdigitale Bildverarbeitung quantitativ ausgewertet werden können. In der entsprechenden Methodenentwicklung werden die Intensitätsspektren des Bildes, die Hoch- und Tiefpassfilterung sowie eine Schwellenwertsensitivität analysiert. Das negative Verhalten des Verlustmoduls aufgrund eines Temperaturanstiegs kann von beiden CCM-Systemen bestätigt werden. Die Entstehung von Rissen auf der Anoden- und Kathodenoberfläche sowie die nachfolgenden Phasen des Risswachstums unterliegen hygrothermischen Einflüssen. Somit nimmt die Rissinitiierung auf der Kathodenseite mit zunehmender relativer Luftfeuchtigkeit ab, während sich die Rissinitiierung auf der Anodenseite mit zunehmender Temperatur zu höheren Dehnungen verschiebt. Insgesamt können maximale Zugkräfte durch die Verknüpfung von anodenseitigem Rissbeginn und thermisch abhängiger Kraftmessung abgeleitet werden. Aufgrund der quantitativen und qualitativen Ergebnisse eines mechanischen und elektrochemischen Degradationsprogramms können Risse auf der Elektrodenoberfläche in dieser Arbeit als "nützliches Werkzeug" betrachtet werden. Bis 8.000 Feuchtezyklen sind keine Rissstrukturen in der Membrangrenzschicht oder eine erhöhte Wasserstoffpermeation zu beobachten. Sogar eine Verschiebung des Massentransportverlusts zu höheren Stromdichten und eine Erhöhung der Leistungsdichte werden für die gestreckte MEA-Probe zu Beginn eines elektrochemischen Degradationsprogramms gezeigt.

Due to the imminent launch of the first European fuel cell vehicle by the Daimler AG, the production process of the catalyst coated membrane (CCM) has taken the transition from the development phase to the serial phase. As an integral part of this transition, the analysis of a fluctuating climate environment in manufacturing as well as an uneven web tension of the continuous production process represent the motivation of this work. The constitution and conformation of the polymer components of two different CCM systems determine their mechanical dependence to hydrothermal main effects and interactions. The quantification of these hydrothermal dependencies is carried out by a dynamic mechanical analysis (DMA) based on a non linear design of experiment (DOE). In a first step of method development, the sample geometry, the stimulation amplitude and the heating rate of the DMA measurement tool have to be adapted to the viscoelastic CCM systems. Following this, a measurement program is adapted to the factor combinations of the DOE in a second step. As a result, the storage and loss moduli show a negative main effect of temperature and a positive main effect of the relative humidity with respect to both CCM systems. A linear length variation of the reference CCM up to a relative humidity of 80% takes place independently of temperature and is confirmed by the literature. For the derivation of a climate-dependent, maximum tensile force on the CCM, a test set-up consisting of a mechanical and optical unit in a climate chamber is built. The mechanical stretching of CCM samples creates crack structures which can be quantitatively evaluated by digital image processing. In the relevant method development the intensity spectra of the image, high and low-pass filtering as well as a threshold sensitivity were analyzed. The negative behaviour of the loss module due to an increase in temperature can be confirmed of both CCM systems. The initiation of cracks on the anode and cathode surfaces as well as the subsequent phases of the crack growth are subject to hydrothermal influences. Thus, the cathode-side crack initiation decreases with increasing relative humidity, while the anode-side crack initiation shifts to higher elongations with increasing temperature. In sum maximum tensile forces can be specified by linking anode-side crack initiations and thermally dependent force measurements. Due to quantitative and qualitative results of a mechanical and electrochemical degradation program in this work, cracks on the electrode surface can’t other than considered as a "useful tool". Up to 8,000 humidity cycles, no cracking structures in the membrane boundary layer or an increased hydrogen permeation can be observed. Even a shift of the mass transport loss to higher current densities and an increase in power density was shown for the cracked MEAsample at the beginning of an electrochemical degradation program.

OpenAccess:
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